[論文レビュー] Creation of ensembles of nitrogen-vacancy centers in diamond by neutron and electron irradiation

Tobias Nöbauer, K. Buczak+8 more|arXiv (Cornell University)|Sep 2, 2013

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 2被引用数 12

ひとこと要約

本研究では、中性子および電子線照射を用いてダイヤモンド内に高密度で高品質な窒素空位（NV⁻）中心のアンサンブルを構築することを示した。特に中性子線フラクエンス（約10¹⁷ cm⁻²）および電子線線量（約10¹⁸ cm⁻²）を最適化し、照射中にイン・スィットアニーリングを適用することで、高いNV⁻密度（最大で約4.7×10¹⁸ cm⁻³）と狭いスピン共鳴線幅（最小6 MHz）を達成した。これにより、磁気測定およびハイブリッド量子系への応用が可能になった。

ABSTRACT

We created dense ensembles of negatively charged nitrogen-vacancy (NV-) centers in diamond by neutron and electron irradiation for applications in hybrid quantum systems and magnetometry. We characterize fluorescence intensity, optical and coherence properties of the resulting defects by confocal microscopy, UV/Vis and FTIR spectroscopy, optically detected magnetic resonance and small angle X-ray scattering. We find the highest densities of NV- at neutron fluences on the order of 10^17 cm^-2 and electron doses of 10^18 cm^-2, with spin resonance linewidths of 6 MHz. Lower electron energies increase the ratio of centers in the desired negative charge state to those in the neutral one. Annealing at 900 °C during the irradiation reduces the spin resonance linewidth. Electron irradiation furthermore results in substantially higher optical transparency compared to neutron irradiation.

研究の動機と目的

• 量子技術用途のため、ダイヤモンド内に高密度で高品質な負に帯電した窒素空位（NV⁻）中心のアンサンブルを構築する手法を開発すること。
• NV⁻密度を最大化すると同時に、不均一スピン共鳴線幅を最小化する照射パラメータを同定すること。
• 光学透過性、欠陥生成効率、および酸化状態比の観点から、中性子線と電子線照射を比較すること。
• 照射中にイン・スィットアニーリングがスピンデコherenceと光学的品質に与える影響を評価すること。
• 超感度磁気測定およびハイブリッド量子系（HQS）への応用を想定した最適化された材料パラメータを提供すること。

提案手法

• 中性子ビーム（フラクエンスは最大約2.2×10¹⁸ cm⁻²）および電子ビーム（線量は最大約1.8×10¹⁸ cm⁻²）を用いて、窒素濃度が異なるタイプIbおよびタイプIIaの合成ダイヤモンド試料を照射した。
• 電子線照射中に900 °Cでイン・スィットアニーリングを実施し、格子回復を促進し、欠陥に起因する線幅拡大を低減した。
• 蛍光強度および空間的分布を評価するために共焦点顕微鏡を用いてNV⁻中心を特徴付けた。
• 紫外可視分光法およびFTIR分光法を用いて、光学吸収および欠陥関連吸収特徴を分析した。
• 光学的に検出可能な磁気共鳴（ODMR）を用いてスピン共鳴線幅を測定し、線幅はT₂*デコherence時間として報告した。
• 小角X線散乱（SAXS）を用いて、照射に起因する欠陥クラスターの定量的評価を行い、光学的およびスピン特性と照合した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 どの中性子線および電子線照射フラクエンス／線量が、NV⁻中心の密度を最大化すると同時にスピン共鳴線幅を最小化するか？
• RQ2 電子線照射中にイン・スィットアニーリングを施すと、NV⁻中心の不均一な幅拡大および光学透過性にどのような影響を与えるか？
• RQ3 NV⁻収率、酸化状態比（NV⁻対NV⁰）、および光学的品質という観点から、中性子線と電子線照射の相対的性能はいかほどか？
• RQ4 初期の窒素濃度およびダイヤモンドの種別（HPHT対CVD）が、最終的なNV⁻密度およびスピンコherencyに与える影響は何か？
• RQ5 高密度なNV⁻アンサンブルにおいて、照射損傷が光学コントラストおよびスピン偏極効率をどの程度低下させるか？

主な発見

• 最高のNV⁻密度（約4.7×10¹⁸ cm⁻³）は、中性子線フラクエンス約10¹⁷ cm⁻²で達成され、スピン共鳴線幅は最小6 MHzにまで狭くなった。
• 電子線線量約10¹⁸ cm⁻²で照射した場合、中性子線照射試料と同等のNV⁻密度が得られ、光学透過性が優れていた。
• 電子線照射中に900 °Cでイン・スィットアニーリングを実施したことで、スピン共鳴線幅が850 kHz〜1 MHzにまで短縮され、効果的な格子修復が確認された。
• 低い電子線エネルギーは、NV⁻対中性NV⁰中心の比を向上させ、望ましいスピン活性欠陥の割合を増加させた。
• サンプルJ6（スミタモHPHTダイヤモンド）は、初期窒素含有量が低かったにもかかわらず、線幅が著しく小さく（42.9 ns、約6 MHz）なった。これは、材料組成が欠陥の均一性に影響を与える可能性を示唆している。
• 小角X線散乱により、照射に起因する欠陥クラスターの存在が確認され、光学的およびスピン特性と相関した。これにより、構造的損傷と線幅拡大の間の関連性が裏付けられた。