[論文レビュー] Creation of nitrogen-vacancy centers in chemical vapor deposition diamond for sensing applications

Tingpeng Luo, Lukas Lindner+13 more|arXiv (Cornell University)|Nov 15, 2021

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 72被引用数 69

ひとこと要約

本研究では、化学的蒸着法（CVD）ダイヤモンドにおける窒素空孔（NV）中心の創出を、成長中の窒素ドーピングと電子ビーム照射線量の調整によって体系的に最適化する。窒素流量を4桁の範囲（0.2–20 ppm）で変化させ、2 MeVおよび1 MeVの電子線照射を最適化することで、高濃度のNV⁻（最大168 ppb）と長いスピン量子もつれ時間（T₂最大549 µs）の両立を達成。NV⁻/NV比は最適条件下で67–86%に達し、P1からNV⁻への変換効率は約7–8%であった。

ABSTRACT

The nitrogen-vacancy (NV) center in diamond is a promising quantum system for magnetometry applications exhibiting optical readout of minute energy shifts in its spin sub-levels. Key material requirements for NV ensembles are a high NV$^-$ concentration, a long spin coherence time and a stable charge state. However, these are interdependent and can be difficult to optimize during diamond growth and subsequent NV creation. In this work, we systematically investigate the NV center formation and properties in chemical vapor deposition (CVD) diamond. The nitrogen flow during growth is varied by over 4 orders of magnitude, resulting in a broad range of single substitutional nitrogen concentrations of 0.2-20 parts per million. For a fixed nitrogen concentration, we optimize electron-irradiation fluences with two different accelerated electron energies, and we study defect formation via optical characterizations. We discuss a general approach to determine the optimal irradiation conditions, for which an enhanced NV concentration and an optimum of NV charge states can both be satisfied. We achieve spin-spin coherence times T$_2$ ranging from 45.5 to 549 $\mu$s for CVD diamonds containing 168 to 1 parts per billion NV$^-$ centers, respectively. This study shows a pathway to engineer properties of NV-doped CVD diamonds for improved sensitivity.

研究の動機と目的

• 成長中の窒素ドーピングレベル（0.2–20 ppm）を広く変動させ、CVDダイヤモンドにおけるNV中心形成を体系的に調査すること。
• 2 MeVおよび1 MeVの電子線照射線量とエネルギーを最適化し、NV⁻濃度を最大化するとともに、長いスピン量子もつれ時間（T₂）を維持すること。
• 高いNV⁻密度と高いNV⁻/NV比を両立させる最適な照射条件を特定すること。これは、感度向上に不可欠である。
• P1中心濃度とT₂の相関関係を明らかにし、照射とアニール処理がNV密度の増加にもかかわらず長いT₂を維持することを示すこと。
• GR1バンドをNV⁰形成の指標として用いることで、アニール前の照射線量を予測可能なUV-Vis吸収法を確立すること。

提案手法

• 窒素流量を4桁の範囲（0.1–2.7 sccm）で変化させ、マイクロ波プラズマCVD反応装置を用いて（100）面を指向するCVDダイヤモンドを成長させ、P1中心濃度を0.2–20 ppmの範囲で制御した。
• 2 MeVおよび1 MeVの2種類のエネルギーで、複数の線量（1×10¹⁷–3×10¹⁸ e/cm²）を用いて、固定されたP1中心濃度を持つ試料を電子線照射し、NV生成と酸化状態の変化をマップした。
• NV中心を安定化させ、酸化状態変換を促進するために、1000 °Cで2時間の照射後アニール処理を実施した。
• 共焦点光励起分光法（PL）を用いて、Rabi振動およびHahnエコー減衰測定によりNV⁻濃度とT₂量子もつれ時間を測定した。
• UV-Vis吸収分光法を用いて、特に照射中に現れるV⁻（ND1）およびV⁰（GR1）中心の欠陥進化をモニタリングした。
• 照射後のGR1バンド強度とその後のアニール処理によるNV⁰形成を相関させ、照射線量の最適化を予測可能な手法を確立した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 CVD成長中の窒素ドーピングが、当初のP1中心濃度に与える影響と、そのT₂との相関関係は何か？
• RQ2 NV⁻濃度を最大化するとともに高いNV⁻/NV比を維持するための最適な電子線照射線量とエネルギーは何か？
• RQ3 P1中心濃度が、達成可能な最大T₂およびNV⁻濃度と量子もつれ時間のトレードオフに与える影響は何か？
• RQ4 アニール前のUV-Vis吸収スペクトルから、過剰照射や過剰なNV⁰形成を避けるための最適照射線量を予測できるか？
• RQ5 CVDダイヤモンドにおいて、高濃度のNV⁻と長いT₂を同時に達成できる限界は何か？センシング性能の向上にどのように寄与するか？

主な発見

• 成長直後のCVDダイヤモンドにおけるP1中心濃度は、およそ ∼0.09 × √(N/C) の関係に従い、窒素系列全体で0.2–20 ppmの範囲で測定された。
• 照射およびアニール処理後、T₂値は168 ppb NV⁻のとき45.5 µsから1 ppb NV⁻のとき549 µsまで変動し、高濃度NV⁻でも長寿命の量子もつれが維持されることを示した。
• 初期P1濃度が約2.2 ppmの場合、最適な照射線量は2 MeVで1×10¹⁷–2×10¹⁷ e/cm²、1 MeVで1×10¹⁸–3×10¹⁸ e/cm²であり、P1からNV⁻への変換効率は約7–8%に達した。
• 最適線量でNV⁻/NV比は67–86%に達したが、80%以上を維持するにはP1からNV⁻への変換効率を10%未満に抑える必要があるという臨界閾値が特定された。
• UV-Visスペクトルで照射後にGR1バンド（500–550 nm）が現れるのは、その後のアニール処理によるNV⁰形成と強く相関しており、アニール前の最適線量予測が可能である。
• 高NV⁻濃度（168 ppb）と長いT₂（45.5 µs）を同時に達成した。また、最高のT₂（549 µs）は、最先端の単一NVおよびアンサンブルNV系と同等の性能を示したが、はるかに高いNV⁻密度を達成した。