[論文レビュー] Creep in reactive colloidal gels: a nanomechanical study of cement hydrates

Michael Haist, Thibaut Divoux+5 more|arXiv (Cornell University)|Aug 6, 2020

Concrete and Cement Materials Research参考文献 68被引用数 38

ひとこと要約

本論文は、水和セメントペーストのクリープがC-S-Hナノ粒子間の滑り運動によって主に支配され、LD-C-S-HとHD-C-S-Hが単一の粒状相として振る舞い、その充填密度がクリープを支配することを示している。

ABSTRACT

From soft polymeric gels to hardened cement paste, amorphous solids under constant load exhibit a pronounced time-dependent deformation called creep. The microscopic mechanism of such a phenomenon is poorly understood in amorphous materials and constitutes an even greater challenge in densely packed and chemically reactive granular systems. Both features are prominently present in hydrating cement pastes composed of calcium silicate hydrate (C-S-H) nanoparticles, whose packing density increases as a function of time, while cement hydration is taking place. Performing nano-indentation tests and porosity measurements on a large collection of samples at various stages of hydration, we show that the creep response of hydrating cement paste is mainly controlled by the inter-particle distance and results from slippage between (C-S-H) nanoparticles. Our findings provide a unique insight into the microscopic mechanism underpinning the creep response in aging granular materials, thus paving the way for the design of concrete with improved creep resistance.

研究の動機と目的

• aging cement paste under constant load.
• Link mechanical creep to microstructure evolution during cement hydration.
• Differentiate the roles of LD-C-S-H and HD-C-S-H in creep through nanoscale measurements.
• Quantify how packing density and inter-particle spacing influence creep behavior.

提案手法

• nano-indentation on a large set of cement paste samples at various hydration degrees to extract H, M, and C.
• Use 29Si NMR to determine degree of hydration and characterize C-S-H polymerization (Q1, Q2, Q2(1Al)).
• Map chemical composition and indentation properties to identify LD-C-S-H and HD-C-S-H phases via Gaussian Mixture Modelling.
• Employ micromechanical modeling to estimate packing density η from particle stiffness and phase composition.
• Correlate creep modulus C with inter-particle distance r/d and analyze porosity contributions via nitrogen adsorption and MIP.
• Provide a coordinated view of sub-micron mechanics, chemistry, and porosity during hydration.

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 水和度が高まるとクリープ応答はどう変化するか？
• RQ2 LD-C-S-HとHD-C-S-Hはクリープ挙動が異なるか、それとも単一の粒状相として扱えるか？
• RQ3 加齢したセメントペーストでクリープを主に支配する微細構造パラメータは何か（例：粒子間距離）？
• RQ4 クリープはナノ粒子の変形や内部ポリマー化よりも粒子間滑りに支配されるのか？
• RQ5 水和中の孔隙率の変化は観測されるナノスケールのクリープ機構とどのように related しているか？

主な発見

• 水和するセメントペーストのクリープは主にC-S-Hナノ粒子間の滑り運動によって制御される。
• LD-C-S-HとHD-C-S-Hの相は水和度が高いほどH、M、Cが増加し、共通の充填密度駆動の枠組みで説明できる。
• 充填密度 η は水和度とともに増加し、最大に近い0.75付近に達し、両方のC-S-H相の機械的応答を定義する。
• クリープモジュラスCは粒子間距離 r/d が減少するにつれて概ね線形に増加し、クリープはナノスケールの粒子変形ではなく顆粒間現象であることを示唆する。
• C-S-Hジマーおよびチェーン長（Q1、Q2、Q2(1Al)）は水和とともに進化するが、早期のクリープはナノスケールのポリマー化よりも粒子間間隔と相関する。
• LD-C-S-HおよびHD-C-S-Hからの孔隙寄与は依然として substantial で、独立した孔隙測定と一致し、マイクロ構造、充填、クリープの関連性を補強する。