[論文レビュー] Cubic scaling $GW$: towards fast quasiparticle calculations

Peitao Liu, Merzuk Kaltak+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 11, 2016

Quantum Chromodynamics and Particle Interactions被引用数 13

ひとこと要約

本論文は、プロジェクター補間波関数法における立方則スケーリング $GW$ 実装を提示し、系のサイズに比例して立方則に、k ポイント数に比例して線形にスケーリングする高速な準粒子計算を可能にする。極小化の自己エネルギーと誘電関数を実空間および虚時間で計算し、効率的なフーリエ変換とティールの逆差分法を用いた解析接続により、従来の $GW$ と同等の精度を達成しながら計算コストを著しく削減し、大規模な準粒子計算を現実可能にする。

ABSTRACT

Within the framework of the full potential projector-augmented wave methodology, we present a promising low-scaling $GW$ implementation. It allows for quasiparticle calculations with a scaling that is cubic in the system size and linear in the number of $k$ points used to sample the Brillouin zone. This is achieved by calculating the polarizability and self-energy in the real space and imaginary time domain. The transformation from the imaginary time to the frequency domain is done by an efficient discrete Fourier transformation with only a few nonuniform grid points. Fast Fourier transformations are used to go from real space to reciprocal space and vice versa. The analytic continuation from the imaginary to the real frequency axis is performed by exploiting Thiele's reciprocal difference approach. Finally, the method is applied successfully to predict the quasiparticle energies and spectral functions of typical semiconductors (Si, GaAs, SiC, and ZnO), insulators (C, BN, MgO, and LiF), and metals (Cu and SrVO$_3$). The results are compared with conventional $GW$ calculations. Good agreement is achieved, highlighting the strength of the present method.

研究の動機と目的

• 従来の $GW$ 計算が系のサイズに比例して四次則に、k ポイント数に比例して二次則にスケーリングする高コストを克服すること。
• 特に低対称性の材料に対して、大単位格子や高密度の k ポイントサンプリングを対象とした効率的な準粒子計算を可能にすること。
• 虚時間／周波数領域で動作する低スケーリング $GW$ 実装を、動的平均場理論（DMFT）と互換性を持たせるために開発すること。
• 半導体、絶縁体、金属を含む多様な材料に対して、従来の $GW$ とほとんど差がない高精度な準粒子エネルギーおよびスペクトル関数を達成すること。

提案手法

• 占有状態および空状態のグリーン関数の畳み込みを用いて、実空間および虚時間で誘電関数と自己エネルギーを計算する。
• 空間的高速フーリエ変換（FFTs）を用いて、実空間表現と逆格子空間表現の間を効率的に切り替える。
• 少数のグリッド点を用いた非一様離散フーリエ変換により、自己エネルギーを虚時間から周波数領域に変換する。
• ティールの逆差分法を用いて、虚周波数軸から実周波数軸への解析接続を実行する。
• 高精度な電子構造計算を実現するため、プロジェクトャー補間波関数（PAW）フレームワークに完全に統合されている。
• 実空間および時間領域で直接計算を行うことで、大きなグリーン関数行列や自己エネルギー行列を格納する必要を回避する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 大規模系において計算コストを大幅に削減しながらも精度を維持できる低スケーリング $GW$ 実装を開発できるか？
• RQ2 虚時間および実空間形式を用いることで、系サイズに立方則、k ポイント数に線形則にスケーリングできるか？
• RQ3 多様な材料に対して、従来の $GW$ と同等の精度で準粒子エネルギーおよびスペクトル関数を達成できるか？
• RQ4 新しい $GW$ コードは、従来の $G_0W_0$ 実装と比較して、スケーリングおよび効率性の点で優れているか？
• RQ5 虚時間形式は、高度な多体計算のための DMFT と自然に統合可能か？

主な発見

• 新しい $GW$ 実装は、系サイズに立方則、k ポイント数に線形則にスケーリングし、大規模系において従来の $GW$ を著しく上回る性能を示した。
• 半導体および絶縁体において、準粒子バンドギャップは従来の $GW$ と 0.02 eV 以内の差で一致したが、ZnO を除いてわずかに大きな偏差を示した。
• Si、GaAs、SiC、ZnO、C、BN、MgO、LiF、Cu、SrVO3 に対して、高精度に準粒子エネルギーおよびスペクトル関数を予測できた。
• 64 コアで、54 原子の Si について $G_0W_0$ を約 12 分で計算可能であり、日常的利用の可能性を示した。
• 特に低対称性の単位格子や高密度の k ポイントサンプリングにおいて、スケーリング特性の優位性により、古い $G_0W_0$ コードを凌駕した。
• 虚時間形式は、$GW$ と DMFT を統合する自然な道筋を提供し、強い電子相関を持つ材料の予測精度を向上させた。