[論文レビュー] CuSbSe2 photovoltaic devices with 3% efficiency

Adam W. Welch, Lauryn L. Baranowski+4 more|arXiv (Cornell University)|May 9, 2015

Chalcogenide Semiconductor Thin Films参考文献 11被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、380–410 °Cで自己調整スパッタリング法を用いて、p型CuSbSe2薄膜太陽電池を実現し、3%の変換効率を達成した。デバイスは1.1 eVのバンドギャップ、高い吸収係数（約10⁵ cm⁻¹）、および約10¹⁷ cm⁻³のホール濃度を示したが、体積再結合、フィル・ファクターの損失、および最適でないCuSbSe2/CdSバンドオフセットが、効率を制限している。

ABSTRACT

Recent technical and commercial successes of existing thin film solar cell technologies motivates exploration of next-generation photovoltaic (PV) absorber materials. Of particular scientific interest are compounds like CuSbSe$_2$, which do not have the conventional tetrahedral semiconductor bonding. Here, we demonstrate 1.5 μm thick CuSbSe$_2$ PV prototypes prepared at 380-410°C by a self-regulated sputtering process using the conventional substrate device architecture. The p-type CuSbSe$_2$ absorber has a 1.1 eV optical absorption onset, ~$10^{5}$ cm$^{-1}$ absorption coefficient at 0.3 eV above the onset, and a hole concentration of ~10$^{17}$ cm$^{-3}$. The promising >3% energy conversion efficiency (Jsc = 20 mA/cm$^2$, FF = 0.44, Voc = 0.35 V) in these initial devices is limited by bulk recombination that limits photocurrent, device engineering issues that affect fill factor, and a photovoltage deficit that likely results from the non-ideal CuSbSe2/CdS band offset.

研究の動機と目的

• 非テトラヘドラル結合を有する次世代太陽電池吸収材料としてのCuSbSe2の可能性を検討し、地球に豊富に存在し低毒性の太陽電池の実現を狙う。
• 理論的安定性と有望な電子構造を有する一方で、実験的進展が著しく不足しているCuSbSe2ベースのデバイスの課題を解決すること。
• 従来のデバイス構造を用いて、スケーラブルで基板上に形成可能なCuSbSe2薄膜太陽電池の製造プロセスを実証すること。
• 体積再結合、フィル・ファクターの低下、光起電圧不足といった主な効率制限要因を特定・分析すること。

提案手法

• CuSbSe2吸収層は380–410 °Cで自己調整スパッタリング法を用いて堆積され、1.5 µmの厚さの膜が制御された成長を実現した。
• p型吸収層は基板上にn-CdS/CuSbSe2ヘテロジャンクション構造として統合された。
• 光学的・電気的特性評価では、1.1 eVで吸収端が観察され、吸収係数はバンドギャップ端から0.3 eV上での測定値が約10⁵ cm⁻¹であった。ホール濃度は約10¹⁷ cm⁻³であった。
• デバイス性能は電流-電圧（J-V）測定により評価され、Jsc、Voc、FF、および効率が抽出された。
• 光起電圧不足は、CuSbSe2/CdSヘテロインターフェースのバンドオフセットと関連付けられ、非理想的な配置が示唆された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 自己調整スパッタリング法は、太陽電池用に適した高品質で厚いCuSbSe2吸収層を生成できるか？
• RQ2 初期のCuSbSe2太陽電池において、体積再結合が光電流を制限する役割を果たすか？
• RQ3 CuSbSe2/CdSヘテロジャンクションのバンド整列が、オープン・サーキット電圧および全体のデバイス効率に与える影響は何か？
• RQ4 接触抵抗や界面欠陥といったデバイス工学的要因が、フィル・ファクターをどの程度低下させるか？

主な発見

• CuSbSe2吸収層は、バンドギャップ端から0.3 eV上での吸収係数が約10⁵ cm⁻¹に達する1.1 eVの直接遷移型光学的バンドギャップを示した。
• p型吸収層のホール濃度は約10¹⁷ cm⁻³であり、中程度のドーピングレベルであることが示された。
• 初期のデバイスは3%の変換効率を達成し、Jsc = 20 mA/cm²、Voc = 0.35 V、FF = 0.44であった。
• 体積再結合が、好ましい吸収特性にもかかわらず、光電流を制限する主な要因であると特定された。
• 低フィル・ファクターと光起電圧不足は、デバイス工学的課題および非理想的なCuSbSe2/CdSバンドオフセットに起因するとされた。