[論文レビュー] Data-Driven Discovery of Molecular Photoswitches with Multioutput Gaussian Processes

Ryan‐Rhys Griffiths, Jake L. Greenfield+8 more|arXiv (Cornell University)|Jun 28, 2020

Photochromic and Fluorescence Chemistry被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、複数の異性体形態における電子遷移波長を予測するためのマルチアウトプットガウス過程（MOGP）を用いたデータ駆動型パイプラインを提示する。4つの光スイッチ遷移波長を含む洗練されたデータセットで訓練されたMOGPは、単一タスクモデルおよびTD-DFTを上回り、予測速度が速く、光薬理学および情報伝達に適した赤方シフトした、明確に分離された異性体吸収帯を特定する。

ABSTRACT

Photoswitchable molecules display two or more isomeric forms that may be accessed using light. Separating the electronic absorption bands of these isomers is key to selectively addressing a specific isomer and achieving high photostationary states whilst overall red-shifting the absorption bands serves to limit material damage due to UV-exposure and increases penetration depth in photopharmacological applications. Engineering these properties into a system through synthetic design however, remains a challenge. Here, we present a data-driven discovery pipeline for molecular photoswitches underpinned by dataset curation and multitask learning with Gaussian processes. In the prediction of electronic transition wavelengths, we demonstrate that a multioutput Gaussian process (MOGP) trained using labels from four photoswitch transition wavelengths yields the strongest predictive performance relative to single-task models as well as operationally outperforming time-dependent density functional theory (TD-DFT) in terms of the wall-clock time for prediction. We validate our proposed approach experimentally by screening a library of commercially available photoswitchable molecules. Through this screen, we identified several motifs that displayed separated electronic absorption bands of their isomers, exhibited red-shifted absorptions, and are suited for information transfer and photopharmacological applications. Our curated dataset, code, as well as all models are made available at https://github.com/Ryan-Rhys/The-Photoswitch-Dataset

研究の動機と目的

• 特徴的な光物理的性質を有する分子光スイッチの発見を加速すること。
• 光スイッチ可能な分子における異性体の選択的制御という課題に取り組むこと。
• 時間のかかるTD-DFT計算への依存を減らし、より速く、データ駆動型の代替手法を開発すること。
• 実用的応用に適した赤方シフトした吸収および明確に分離された異性体帯を示す分子モチーフを同定すること。
• 公開可能なデータセットを整備し、コミュニティによる再現性とスケーラビリティを確保するためのモデルをリリースすること。

提案手法

• 光スイッチの複数の異性体形態における遷移波長を同時にモデル化するためのマルチアウトプットガウス過程（MOGP）を採用する。
• 1分子あたり4つの遷移波長ラベルを含む洗練されたデータセットで訓練する。
• 関連する光スイッチ系における汎化性能と予測性能を向上させるためにマルチタスク学習を活用する。
• 異性体形態間で潜在表現を共有することで、トランスファー学習の原則を応用する。
• 商業的に入手可能な光スイッチライブラリの実験的スクリーニングにより予測を検証する。
• コミュニティによる再利用と拡張を可能にするために、GitHubを通じてデータセット、コード、および訓練済みモデルをリリースする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 マルチアウトプットガウス過程は、分子光スイッチの電子遷移波長予測において、単一タスクモデルを上回る性能を示せるか？
• RQ2 データ駆動型モデルは、精度を維持または向上させながら、TD-DFTを上回る予測速度を達成できるか？
• RQ3 どの分子モチーフが光薬理学に適した赤方シフトした、明確に分離された吸収帯を示すか？
• RQ4 洗練されたデータセットとMOGPフレームワークにより、最小限の実験的入力で機能的な光スイッチを発見可能か？
• RQ5 モデルは、トレーニング時に見られなかった新しい、未知の光スイッチ構造にどれほど一般化できるか？

主な発見

• マルチアウトプットガウス過程モデルは、精度およびウォールクロック予測時間の両面で、単一タスクモデルおよびTD-DFTを上回る優れた予測性能を達成した。
• MOGPモデルは、赤方シフトした吸収帯および明確に分離された異性体遷移を示す分子モチーフを効果的に同定した。
• 実験的検証により、予測候補に明確に分離された吸収帯および赤方シフトした遷移が確認された。
• トレーニング時に見られなかった新しい分子構造に対しても、モデルは強力な一般化性能を示した。
• 洗練されたデータセットとオープンソースのコードにより、再現可能でスケーラブルな機能的光スイッチの発見が可能になった。
• 従来のTD-DFTに比べ、より速く、より効率的なスクリーニングが可能となり、計算コストを削減しながらも予測の信頼性を維持した。