[論文レビュー] Data-driven research on chemical features of Jingdezhen and Longquan celadon by energy dispersive X-ray fluorescence

Ziyang He, Maolin Zhang+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 23, 2015

Cultural Heritage Materials Analysis参考文献 7被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、4つの王朝にわたる龍泉焼および景徳鎮焼の緑青磁の焼物と釉薬の化学組成を、エネルギー分散型X線蛍光分析（EDXRF）を用いて分析した。ランダムフォレスト機械学習を応用し、両焼場を区別する主要な要素を同定した結果、景徳鎮焼は地元の原料を用い、焼成技術を調整することで龍泉焼を模倣しており、釉薬の化学組成には技術的継承の程度を反映する3つの明確なカテゴリーが存在することが明らかになった。

ABSTRACT

The energy dispersive X-ray fluorescence (EDXRF) is used to determine the chemical composition of celadon body and glaze in Longquan kiln (at Dayao County) and Jingdezhen kiln. Forty typical shards in four cultural eras were selected to investigate the raw materials and firing technology. Random forests, a relatively new statistical technique, has been adopted to identify chemical elements that are strongest explanatory variables to classify samples into defferent cultural eras and kilns. The results indicated that the contents of Na2O, Fe2O3, TiO2, SiO2 and CaO vary in celadon bodies from Longquan and Jingdezhen, which implies that local clay was used to manufacture celadon bodies in Jingdezhen kiln. By comparing the chemical composition in glaze, we find that the chemical elements and firing technology of Jingdezhen kiln are very similar to those in Longquan kiln, especially for Ming dynasty. This study reveals the inheritance between Jingdezhen kiln and Longquan kiln, and explains the differences between those two kilns.

研究の動機と目的

• 北方宋、南方宋、元、明の4王朝にわたる龍泉焼および景徳鎮焼の緑青磁焼物と釉薬の化学的差異を調査すること。
• 景徳鎮焼の模倣品が地元原料に依存しているのか、それとも龍泉焼の配合比を模倣していたのかを特定すること。
• 龍泉焼に特徴的な玉のような質感を実現するための焼成温度と釉薬組成の役割を評価すること。
• 機械学習を用いて、焼場および文化時代ごとに分類する際の最も化学的に特徴的な要素を同定すること。
• データ駆動型分析を通じて、龍泉焼と景徳鎮焼の緑青磁生産における技術的継承と分岐のメカニズムを明確にすること。

提案手法

• 40個の龍泉焼および景徳鎮焼の緑青磁焼物から、マクロおよび微量元素を非破壊的に測定するためにEDXRFマイクロプレート分析を用いた。
• ランダムフォレスト機械学習を用いて、焼場および文化時代ごとに分類する際の要素の重要性を順位付けし、高次元データからの効率的な特徴選択を可能にした。
• 組成が既知のSICCAS標準試料を用いたキャリブレーション曲線を用いて、定量的分析を実施した。
• ムライトおよびチトストライトの存在を根拠に、化学組成および相分析から焼成温度を推定した。
• 主成分分析（PCA）図などの多変量統計的可視化手法を用いて、龍泉焼および景徳鎮焼のサンプル間の元素領域を比較した。
• アルカリおよび alkaline earth 酸化物含有量のクラスタリングに基づき、釉薬のカテゴリーを同定し、明確な技術的伝統の差異を明らかにした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 どの化学的要素が、異なる王朝にわたる龍泉焼および景徳鎮焼の緑青磁焼物と釉薬を最も強く区別するか？
• RQ2 景徳鎮焼の陶工たちは、模倣品の作成にあたり、地元原料をどれほど使用していたのか、あるいは龍泉焼の配合比を模倣していたのか？
• RQ3 景徳鎮焼の緑青磁における焼成温度と釉薬組成は、真正の龍泉焼と比べてどの程度異なっていたか？
• RQ4 アルカリおよび alkaline earth 酸化物は、模倣龍泉釉薬の玉のような質感を実現するために果たす役割は何か？
• RQ5 景徳鎮の模倣龍泉緑青磁の釉薬化学組成からは、いくつの明確な技術的カテゴリーを同定できるか？

主な発見

• 景徳鎮焼の釉土は龍泉焼に比べてSiO2含有量が高く、Fe2O3およびTiO2含有量が低いことから、地元の粘土が原料として使用されていたことが示された。
• 龍泉焼および景徳鎮焼の釉土におけるNa2O、Fe2O3、TiO2、SiO2、CaO含有量に顕著な差が認められ、地域ごとの原料調達の差が裏付けられた。
• 景徳鎮焼の釉薬組成は龍泉焼と非常に類似しており、特に明時代には3つの明確な化学的カテゴリーが同定された。
• 景徳鎮焼の焼成温度は約1140°Cと推定され、一般の景徳鎮焼陶磁器（1250°C）より低く、龍泉焼（1174°C）よりもわずかに低く、質感を意図的に調整していた可能性がある。
• Na2O含有量が高め（例：FLQ-12）の一部の景徳鎮焼サンプルでは、釉薬のひび割れが観察され、これは明確にNa2O含有量の上昇と関連していた。
• 景徳鎮の模倣龍泉緑青磁の釉薬はカルシウム-アルカリ釉へとシフトしており、明時代にはR2O含有量が5.98%にピークに達し、CaO含有量は6.20%に低下した。