[論文レビュー] Deep Neural Network Computes Electron Densities and Energies of a Large Set of Organic Molecules Faster than Density Functional Theory (DFT)

Anton V. Sinitskiy, Vijay S. Pande|arXiv (Cornell University)|Sep 8, 2018

Machine Learning in Materials Science参考文献 61被引用数 37

ひとこと要約

本論文は、有機分子の電子密度およびエネルギーを、従来の密度汎関数理論（DFT）よりも最大30倍速く予測する深層ニューラルネットワーク（DNN）を提案する。入力には低コストのHF/cc-VDZ初期密度のみを用いる。DNNは基底関数の不完全性および電子相関効果を補正する学習を経て、エネルギー予測において約1 kcal/molの精度を達成するとともに、非共有電子対の極小値や芳香族環の形状といった複雑な電子的特徴を再現する。

ABSTRACT

Density functional theory (DFT) is one of the main methods in Quantum Chemistry that offers an attractive trade off between the cost and accuracy of quantum chemical computations. The electron density plays a key role in DFT. In this work, we explore whether machine learning - more specifically, deep neural networks (DNNs) - can be trained to predict electron densities faster than DFT. First, we choose a practically efficient combination of a DFT functional and a basis set (PBE0/pcS-3) and use it to generate a database of DFT solutions for more than 133,000 organic molecules from a previously published database QM9. Next, we train a DNN to predict electron densities and energies of such molecules. The only input to the DNN is an approximate electron density computed with a cheap quantum chemical method in a small basis set (HF/cc-VDZ). We demonstrate that the DNN successfully learns differences in the electron densities arising both from electron correlation and small basis set artifacts in the HF computations. All qualitative features in density differences, including local minima on lone pairs, local maxima on nuclei, toroidal shapes around C-H and C-C bonds, complex shapes around aromatic and cyclopropane rings and CN group, etc. are captured by the DNN. Accuracy of energy predictions by the DNN is ~ 1 kcal/mol, on par with other models reported in the literature, while those models do not predict the electron density. Computations with the DNN, including HF computations, take much less time that DFT computations (by a factor of ~20-30 for most QM9 molecules in the current version, and it is clear how it could be further improved).

研究の動機と目的

• 従来のDFTの速度を超えて、大規模な有機分子群の電子密度およびエネルギー計算を高速化すること。
• 低コストのHF計算における基底関数の不完全性および電子相関誤差を補正する機械学習モデルを開発すること。
• 計算的に高コストなDFTステップを高速なDNN推論に置き換えることで、高スループットな量子化学的解析を可能にすること。
• 予測された密度に、非共有電子対の極小値や結合様式といった定性的な電子構造的特徴を保持すること。
• 他の最先端モデルと同等の精度を達成するとともに、エネルギーだけでなく全電子密度の予測も行えるようにすること。

提案手法

• 133,000個の有機分子から成るQM9データセットを用い、PBE0/pcS-3 DFTを基底真値として、深層ニューラルネットワークを学習する。
• DNNは、小さなcc-VDZ基底関数を用いたハートリー・フォック（HF）計算からの近似電子密度を入力として受ける。
• ネットワークは、相関効果および基底関数効果を捉えることで、低精度のHF密度を高精度なDFTに類似した密度にマッピングする学習を行う。
• モデルはエンドツーエンドに訓練され、電子密度および全エネルギーを同時に予測するように設計されている。
• アーキテクチャは、局所的極小値や極大値を含む、電子密度の空間的およびトポロジカル特徴を保持するように設計されている。
• DNNの推論はDFTよりも著しく高速であり、QM9分子の大多数において約20–30倍の高速化が達成されている。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 深層ニューラルネットワークは、DFTを上回る速度で有機分子の電子密度および全エネルギーを正確に予測できるか？
• RQ2 低コストのHF密度のみを入力として用いる場合、DNNは基底関数の不完全性および電子相関誤差を効果的に補正できるか？
• RQ3 DNNは、予測された密度において非共有電子対の極小値や結合様式といった複雑な電子構造的特徴を保持できるか？
• RQ4 エネルギー予測の精度はDFTに対してどの程度であり、他の機械学習モデルと比較してどうなるか？
• RQ5 DNNは、大規模な分子データセットに対する高スループットな量子化学的解析をどの程度高速化できるか？

主な発見

• DNNはエネルギー予測精度が約1 kcal/molに達し、他の最先端モデルと同等の精度を示した。
• モデルは非共有電子対における局所的極小値、原子核における局所的極大値、およびC–HおよびC–C結合周囲のトロイダル的密度分布といった複雑な電子的特徴を的確に捉えた。
• 芳香族環、シクロプロパン、およびCN基周囲の電子密度予測は、高い忠実度で複雑な形状を再現した。
• DNNの推論は、QM9分子の大多数においてDFTの20–30倍速く、さらなる高速化の余地がある。
• モデルは、置換基や歪みを有する系を含む多様な有機分子構造に良好に一般化した。
• DNNは、単一の低コスト入力から、基底関数の切断および電子相関効果の両方を同時に補正する学習を達成した。