[論文レビュー] Deep neural network for Wannier function centers

Linfeng Zhang, Mohan Chen+4 more|arXiv (Cornell University)|Jun 27, 2019

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用数 2

ひとこと要約

本論文では、深層ニューラルネットワーク（DNN）モデルを提案し、分子動力学軌道における局在化が最大化されたWannier関数の中心を予測することで、深層ポテンシャル分子動力学を用いて絶縁体の誘電的性質を高精度で予測することを可能にする。この手法は、ハイブリッド関数形レベルで軽水および重水の赤外吸収スペクトルについて実験と良好な一致を示し、ラマン分光および和周波数生成分光を含む他の分光法へも拡張可能である。

ABSTRACT

We introduce a deep neural network (DNN) model that assigns the position of the centers of the electronic charge in each atomic configuration on a molecular dynamics trajectory. The electronic centers are uniquely specified by the unitary transformation that maps the occupied eigenstates onto maximally localized Wannier functions. In combination with deep potential molecular dynamics, a DNN approach to represent the potential energy surface of a multi-atom system at the ab-initio density functional level of theory, the scheme makes possible to predict the dielectric properties of insulators using samples and trajectories inaccessible to direct ab-initio molecular dynamics simulation, while retaining the accuracy of that approach. As an example, we report calculations of the infrared absorption spectra of light and heavy water at a dispersion inclusive hybrid functional level of theory, finding good agreement with experiment. Extensions to other spectroscopies, like Raman and sum frequency generation, are discussed.

研究の動機と目的

• 直接ab-initioシミュレーションが不可能な大規模な分子動力学軌道を用いて、絶縁体の誘電的性質を高精度で予測することを可能にする。
• 大規模系においてab-initioレベルでWannier関数中心を計算する計算コストを克服すること。
• Wannier関数中心の予測を深層ポテンシャル分子動力学に統合し、スケーラブルで高精度なシミュレーションを実現すること。
• 赤外分光、ラマン分光、および和周波数生成分光を含む、さまざまな分光的応答を予測するフレームワークへの拡張。
• 占有状態から最大に局在化されたWannier関数に写像するユニタリ変換を活用して高精度を維持すること。

提案手法

• 分子動力学軌道からの原子配置に基づいて、Wannier関数中心の位置を予測するための深層ニューラルネットワークを学習する。
• 占有Kohn-Sham状態と最大に局在化されたWannier関数との間のユニタリ変換を用いて、DNNのターゲットを定義する。
• DNNで予測されたWannier中心を深層ポテンシャル分子動力学フレームワークに統合し、ポテンシャルエネルギー面の表現に応用する。
• 電子構造の精度を確保するため、分散を含むハイブリッド関数形レベルの理論を適用する。
• Wannier中心から導かれる時間依存極化から、赤外吸収スペクトルなどの誘電応答関数を計算する。
• 同じWannier中心軌道から関連する応答関数を計算することで、アプローチを他の分光法へ拡張する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ab-initio計算が非現実的である大規模な分子動力学軌道において、深層ニューラルネットワークがWannier関数中心を高精度に予測できるか。
• RQ2 ab-initio法と比較して、DNNを用いたWannier関数中心の予測が、誘電的性質の計算精度をどの程度保持できるか。
• RQ3 このフレームワークは、ラマン分光や和周波数生成分光スペクトルを含む、複数の分光的応答を予測するために拡張可能か。
• RQ4 本手法は、水のような代表的な絶縁体の実験的赤外吸収スペクトルをどの程度正確に再現できるか。
• RQ5 深層ポテンシャル分子動力学との統合によって、元の電子構造理論の精度が保持されるか。

主な発見

• DNNモデルは、計算的に非現実的であるため、通常は不可能な大規模な分子動力学軌道においても、Wannier関数中心を成功裏に予測し、誘電的性質の計算を可能にする。
• 分散を含むハイブリッド関数形レベルの理論を用いることで、軽水および重水の予測赤外吸収スペクトルは実験データと良好に一致する。
• DNNによる予測により、ab-initio密度汎関数理論の精度を維持しながら、深層ポテンシャル分子動力学を介して大規模系および長時間スケールのシミュレーションにスケーリング可能である。
• Wannier中心軌道から適切な応答関数を計算することで、このフレームワークはラマン分光および和周波数生成分光など、他の分光法へ一般化可能である。
• Kohn-Sham状態から最大に局在化されたWannier関数へのユニタリ変換は、DNNの学習に用いるための堅牢で一意な基準を提供する。
• 本手法により、従来は到達不可能であった、水のような複雑な系における現実的なシミュレーション条件下での誘電的応答の研究が可能になる。