[論文レビュー] Demonstration of electron helical dichroism as a local probe of chirality

Tyler R. Harvey, Jordan Pierce+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 5, 2015

Orbital Angular Momentum in Optics参考文献 2被引用数 12

ひとこと要約

本論文は、相反する軌道的角運動量を持つ電子ビームを用いた新しい分光法、電子ヘリカルディクロイズムを示している。この手法により、ナノスケール分解能でキラリティをプローブできる。キラルなアルミニウムナノ粒子クラスターにおいて、3.5 ± 0.8 eV のディクロイズムピークが観測され、表面プラズモン・ヴォーテックス状態の選択的励起に起因するとされ、材料における高分解能で広帯域のキラリティセンシングが可能になる。

ABSTRACT

We report observation of electron helical dichroism on a material with chiral structure. In analogy with circular dichroism, a common technique for molecular structural fingerprinting, we use a nanofabricated forked diffraction grating to prepare electron vortex beams with opposite orbital angular momenta incident upon metal nanoparticle clusters and post-select for a zero-orbital angular momentum final state. We observe a difference in the differential scattering probability for orbital angular momentum transfer from vortices with opposite handedness incident on chiral aluminum nanoparticle clusters at 3.5 $\pm$ 0.8 eV. We suggest that the observed electron helical dichroism is due to excitation of surface plasmon vortices. Electron helical dichroism enables chirality measurement with unprecedented spatial resolution over a broad range of energies.

研究の動機と目的

• 電子ヴォーテックスビームを用いて、ナノスケール分解能でキラリティをプローブする新しい手法を開発すること。
• 電子ヘリカルディクロイズムが、高い空間分解能およびエネルギー分解能で構造的キラリティを検出できることを実証すること。
• 特に表面プラズモン・ヴォーテックス励起に起因する観測されたディクロイズムの起源を特定すること。
• 電子ヘリカルディクロイズムをキラルバイオ分子およびナノ構造の構造的・電子的特徴付けの実用的ツールとして確立すること。
• 赤外線、可視光、紫外線、X線エネルギー領域をカバーする広帯域での電子ベースのディクロイズムの可能性を調査すること。

提案手法

• ナノファブリケートされたフォーク型回折グリッドを用いて、相反する軌道的角運動量（m = ±1）を持つ電子ヴォーテックスビームを生成する。
• コンデンサーレンズシステムを備えた透過型電子顕微鏡を用いて、ビームをキラルなアルミニウムナノ粒子クラスターに集光する。
• 相互作用後、最終状態としてゼロの軌道的角運動量を持つ波動関数が回折アパーチャーを用いて後選択される。
• 左回転および右回転のヴォーテックスに対する散乱確率の差を測定し、電子ヘリカルディクロイズムを抽出する。
• モノクロマチックで収差補正された電子顕微鏡が10 meV から keV のエネルギー範囲をプローブできることを活用する。
• 対称構造（例：Si₃N₄ および対称なAlクラスター）を用いた制御実験により、ビームの非対称性に起因する誤ったディクロイズムが除外される。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 相反するヘリシティを持つ電子ヴォーテックスビームを用いて、ナノスケール空間分解能でナノ構造のキラリティを検出可能か？
• RQ2 キラルなアルミニウムナノ粒子クラスターで観測されたディクロイズム信号の起源は何か？
• RQ3 電子ヘリカルディクロイズムは、キラルナノ構造における表面プラズモン・ヴォーテックス励起に感受性を示すか？
• RQ4 この手法は、紫外線およびX線領域を含む広帯域エネルギー範囲でキラリティを測定可能か？
• RQ5 ナノ構造の幾何学的キラリティと電子ヘリカルディクロイズムの大きさとの間には、定量的な関係があるか？

主な発見

• キラルなアルミニウムナノ粒子クラスターにおいて、3.5 ± 0.8 eV の顕著な電子ヘリカルディクロイズムピークが観測され、表面プラズモン・ヴォーテックス状態の選択的励起を示している。
• 対称なアルミニウムナノ粒子や窒化シリコン基板では顕著なディクロイズムが観測されず、信号が構造的キラリティに起因することを確認している。
• ディクロイズムピークは、キラル幾何学に感受性を示すことが知られている表面プラズモン・ヴォーテックスモードの励起と整合している。
• 後選択された電子波動関数の大部分が粒子の表面と相互作用しているのではなく、粒子を通過していないことから、表面プラズモン励起が支持されている。
• 観測されたディクロイズムは、左回転および右回転の電子ヴォーテックスに対して、プラズモン・ヴォーテックス状態の密度に差があることに起因するとされる。
• この手法により、遠赤外線からハードX線エネルギー領域まで、サブナノメートル空間分解能でキラリティ測定が可能になる。