[論文レビュー] Density functional approach to correlated moire states: itinerant magnetism

Yang Zhang, Hiroki Isobe+1 more|arXiv (Cornell University)|May 8, 2020

Quantum and electron transport phenomena被引用数 6

ひとこと要約

本論文は、粗粒度のモアレポテンシャル内の低エネルギー電子に焦点を当てることで、2次元モアレスーパーラティスにおける相関電子状態を研究するための密度汎関数理論（DFT）ベースの手法「モアレ-DFT」を導入する。この手法は、WSe₂/WS₂などの遷移金属ディカルコゲナイドヘテロビレイヤーにおいて、n=1.3付近のホール密度で移動性スピン・バルェルフェロマグネティズムを予測する。これは、単一バンド Hubbard モデルの範囲を越えて、モアレポテンシャルと電子間相互作用の建設的で相互作用によるものである。

ABSTRACT

Two-dimensional moire superlattices have recently emerged as a fertile ground for creating novel electronic phases of matter with unprecedented control. Despite intensive efforts, theoretical investigation of correlated moire systems has been challenged by the large number of atoms in a superlattice unit cell and the inherent difficulty of treating electron correlation. The physics of correlated moire systems is governed by low-energy electrons in a coarse-grained long-wavelength potential, unlike the singular Coulomb potential of atomically-spaced ions in natural solids. Motivated by the separation between moire and atomic length scales, in this work we apply density functional theory to study directly the continuum model of interacting electrons in the periodic moire potential. Using this quantitatively accurate method, we predict itinerant spin-valley ferromagnetism in transition metal dichalchogenide heterobilayers, which originates from the constructive interplay between moire potential and Coulomb interaction in a two-dimensional electron system.

研究の動機と目的

• 大単位格子を有するモアレスーパーラティスにおける相関電子状態を予測可能で、効率的かつ定量的に正確に研究するための手法を開発すること。
• ハートリー・フォック法および標準的DFTが、モアレ系における金属的で強く相関する状態を扱う際の限界を克服すること。
• 全原子的計算を避けるために、連続的記述によるモアレポテンシャル内の低エネルギー電子を直接モデル化すること。
• 遷移金属ディカルコゲナイドヘテロビレイヤーにおける、移動性フェロマグネティズムのような新しい対称性の破れた相を同定および特徴付けること。
• モアレ材料における磁性秩序の実験的検出を支援する理論的枠組みを提供すること。

提案手法

• この手法は、周期的モアレポテンシャル内での相互作用する電子の連続モデルに密度汎関数理論を適用し、低エネルギーの価電子帯または伝導帯電子にのみ焦点を当てる。
• 長波長で滑らかなモアレポテンシャルを、3つのフーリエ成分でパラメータ化する：$ V(\mathbf{r}) = -2V_0 \sum_{l=1}^{3} \cos(\mathbf{G}_l \cdot \mathbf{r} + \phi) $、ここで $ \mathbf{G}_l $ はモアレスーパーラティスの逆格子ベクトルである。
• 電子のハミルトニアンには運動エネルギー、モアレポテンシャル、および電子間クーロン相互作用が含まれる：$ \mathcal{H} = \sum_i \left( -\frac{\nabla_i^2}{2m} + V(\mathbf{r}_i) \right) + \frac{1}{2} \sum_{i \neq j} \frac{k_e e^2}{\epsilon |\mathbf{r}_i - \mathbf{r}_j|} $。
• この手法は、全原子的単位格子計算を避けることにより、電子相関を正確に取り扱える2次元クーロンガスとして系を扱う。
• モアレポテンシャルの強さ $ V_0 $、密度 $ n $、ねじれ角度 $ \theta $ に応じた基底状態エネルギーを計算し、相転移を同定する。
• 完全に偏極した状態と非偏極状態のエネルギー差を追跡することでフェロマグネティズムの発現を特定し、$ L_m \approx 6.5\,\text{nm} $ で量子相転移が発生することを示す。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 n=1.3付近のホールドーピングにおけるWSe₂/WS₂ヘテロビレイヤーの基底状態の性質、特に磁性秩序の性質は何か？
• RQ2 モアレポテンシャルと電子間相関の相互作用が、2次元モアレ系における移動性フェロマグネティズムをどのように安定化させるか？
• RQ3 ハートリー・フォック法に失敗する金属的で相関の強い状態を、DFTベースの手法が正確に記述できるか？
• RQ4 移動性フェロマグネティズムが出現または消失する臨界ねじれ角度またはモアレ周期は何か？
• RQ5 モアレTMDヘテロビレイヤーにおける磁性秩序は、励起子ゼーマン分裂におけるCurie-Weiss挙動といった実験的観測とどのように一致するか？

主な発見

• WSe₂/WS₂ヘテロビレイヤーにおいて、ホール密度 $ n=1.3 $ で移動性スピン・バルェルフェロマグネティズムが予測され、スピンおよびバルェルが完全に偏極している。
• フェロマグネティック基底状態は、単一バンド Hubbard モデルでは捉えきれない、モアレポテンシャルとクーロン相互作用の建設的で相互作用によるものである。
• モアレ周期 $ L_m \approx 6.5\,\text{nm} $ でフェロマグネティック状態から非磁性状態への量子相転移が発生し、これはねじれ角度 $ \theta \approx 1.75^\circ $ に対応する。
• フェロマグネティズムの発現の臨界ねじれ角度が同定され、磁性秩序を制御するチューナブルなパラメータが得られる。
• フェロマグネティック金属では、単位格子あたり $ n $ 個の擬スピン 1/2 モーメントを有するが、移動可能なホールは $ n-1 $ 個に限られる。これは単一バンドモデルと整合しない特徴である。
• 予測されたフェロマグネティック状態は、最近の光学実験で $ n=1.2 $ を超えるとウィースト定数の符号変化が観測されており、フェロマグネティック秩序への転移を示唆している。