[論文レビュー] Design principles for shift current photovoltaics

Ashley M. Cook, Benjamin M. Fregoso+3 more|Jul 30, 2015

solar cell performance optimization被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、波動関数に依存する行列要素とバンド構造との間の関係を示す有効バンド端モデルを分析することで、シフト電流太陽電池の最適化のための設計原則を確立している。フェロエレクトリック高分子および単層正交晶系モノチalcogenides（例：GeS）が最も有望な候補であると特定し、100 mA/Wを超える光感受度を予測している。これは、シフト電流デバイスが従来の太陽電池を凌駕する効率を達成する可能性を示している。

ABSTRACT

While the basic principles and limitations of conventional solar cells are well understood, relatively little attention has gone toward maximizing the potential efficiency of photovoltaic devices based on shift currents. In this work, we outline simple design principles for the optimization of shift currents for frequencies near the band gap, derived from the analysis of a general effective model. The use of a novel sum rule allows us to express the band edge shift current in terms of a few model parameters and to show it depends explicitly on wavefunctions via Berry connections in addition to standard band structure. We use our approach to identify two new classes of shift current photovoltaics, ferroelectric polymer films and single-layer orthorhombic monochalcogenides such as GeS. We introduce tight-binding models for these systems, and show that they exhibit the largest shift current responsivities at the band edge reported so far. Moreover, exploring the parameter space of these models we find photoresponsivities that can exceed $100$ mA/W. Our results show how the study of the shift current via effective models allows one to improve the possible efficiency of devices based on this mechanism and better grasp their potential to compete with conventional solar cells.

研究の動機と目的

• 従来のpn接合の限界を超えて、シフト電流太陽電池の効率を最大化する一般化された設計原則を同定すること。
• 電子波動関数に強く依存するバルクフォトボルタイック効果（BPVE）の最適化に関して、体系的な理解の欠如を解消すること。
• バンド端におけるシフト電流応答の本質的物理を捉える最小限の有効モデルを構築すること。
• モデルのパラメータを現実のタイトバインディングモデルに結びつけ、優れた光感受度を示す材料を予測すること。
• シフト電流太陽電池が従来の太陽電池と同等またはそれを上回る性能を達成できることを示すこと。

提案手法

• 著者らは、バンド端におけるシフト電流を、共同状態密度（JDOS）と波動関数に依存する行列要素の積として表す有効2バンドモデルを導出している。
• 波動関数の非対称性が強化される半ディラック型バンド分散が、シフト電流の前因子を最大化するのに最適であると特定している。
• バンドエネルギーとゲージ不変な波動関数量（特にベリー曲率と量子メトリック）を用いて、ab-initioデータに適合するタイトバインディングモデルを構築しており、波動関数構造の正確な再現を確保している。
• GeS などの実材料にパラメータをフィッティングすることでモデルを検証しており、バンドギャップ、有効質量、ベリー曲率の微分といった入力を用いている。
• 有効モデルではシフト電流を解析的に計算し、タイトバインディングフレームワークでは数値的に計算することで、パラメータ空間の探索が可能になっている。
• この手法により、バンドギャップ近傍でのシフト電流応答を最大化するようにモデルパラメータを最適化することで、高い感受度を示す材料の予測が可能になった。

Figure 1: Schematics of proposed shift current photovoltaics: a) 3D structure of a solar cell built by stacking one-dimensional ferroelectric polymers. b) Simplified two-band tight binding model of a polymer. c) 3D structure of a solar cell made by stacking two-dimensional monolayers of a monochalco

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 材料固有の詳細に依存せずに、バンド端におけるシフト電流応答を最大化するバンド構造的特徴は何か？
• RQ2 シフト電流に寄与する波動関数依存項を予測的モデルに体系的に組み込む方法は何か？
• RQ3 どの材料群が、バンド構造と波動関数非対称性の最適な組み合わせを示し、高い光感受度を達成するか？
• RQ4 ab-initioデータにフィッティングされた最小限の有効モデルを用いて、実材料におけるシフト電流を正確に予測できるか？
• RQ5 シフト電流太陽電池における光感受度の理論的上限は何か？ どの材料がその上限に近い値を示すか？

主な発見

• フェロエレクトリック高分子薄膜および単層正方晶モノチalcogenides（例：GeS）は、これまで報告された中で最大のバンド端感受度を示している。
• シフト電流応答はバンド構造だけでなく、電子波動関数の形状にも強く依存しており、半ディラック型分散が最適な条件を提供している。
• ベリー曲率と量子メトリックを含むab-initioデータにフィッティングされたタイトバインディングモデルにより、シフト電流に不可欠な波動関数依存物理を正確に再現している。
• 最適化されたパラメータ領域では、光感受度が100 mA/Wを超えることがモデルで予測されており、従来の太陽電池の典型的な値を著しく上回っている。
• 次元が低く、異方的で、波動関数非対称性が強いバンド構造を示す材料が、高性能なシフト電流太陽電池の最適候補である。
• 本研究は、波動関数に敏感な設計原則に基づき、シフト電流デバイスのための材料を同定・最適化する一般化されたフレームワークを確立した。

Figure 2: Frequency dependence of the components of photoresponsivity $\kappa^{abb}$ for different tight-binding models, computed from Eqs. 2 and 5 : (a) Responsivity for a stack of disubstituted polyacetylene polymers with tight binding parameters $t_{1}=2.85$ , $t_{2}=2.15$ , $\Delta=1.0$ in eV, s