[論文レビュー] Determination of band alignment in transition metal dichalcogenides heterojunctions

Ming‐Hui Chiu, Chendong Zhang+8 more|arXiv (Cornell University)|Jun 19, 2014

2D Materials and Applications参考文献 30被引用数 12

ひとこと要約

本研究は、マイクロビームX線光電子分光法（µ-XPS）および走査トンネル顕微鏡/分光法（STM/S）を用いて、MoS₂/WSe₂遷移金属ジ chalcogenide 異質接合におけるバンド配列を決定した。タイプ-IIバンド配列が判明し、価電子帯オフセット（VBO）は0.83 eV、伝導帯オフセット（CBO）は0.76 eVであった。密度汎関数理論計算により、VBOが0.94 eVであると確認された。

ABSTRACT

The emergence of transition metal dichalcogenides (TMDs) as 2D electronic materials has stimulated proposals of novel electronic and photonic devices based on TMD heterostructures. Here we report the determination of band offsets in TMD heterostructures by using microbeam X-ray photoelectron spectroscopy ({\mu}-XPS) and scanning tunneling microscopy/spectroscopy (STM/S). We determine a type-II alignment between $ extrm{MoS}_2$ and $ extrm{WSe}_2$ with a valence band offset (VBO) value of 0.83 eV and a conduction band offset (CBO) of 0.76 eV. First-principles calculations show that in this heterostructure with dissimilar chalcogen atoms, the electronic structures of $ extrm{WSe}_2$ and $ extrm{MoS}_2$ are well retained in their respective layers due to a weak interlayer coupling. Moreover, a VBO of 0.94 eV is obtained from density functional theory (DFT), consistent with the experimental determination.

研究の動機と目的

• 2次元エレクトロニクスおよびフォトニクスデバイスへの応用を目的とした遷移金属ジカルコゲナイド（TMD）異質接合におけるバンドオフセットを実験的に決定すること。
• 第一原理計算と実験的測定を統合することで、バンド配列予測の不一致を解消すること。
• 異なるカルコゲン原子を有するTMD異質接合における電子構造の保存状態を調査すること。
• 高分解能分光技術を用いて、MoS₂/WSe₂異質接合における価電子帯および伝導帯オフセットを定量すること。

提案手法

• マイクロビームX線光電子分光法（µ-XPS）を用いて、核心準位シフトを測定し、MoS₂/WSe₂異質接合における価電子帯オフセット（VBO）を決定した。
• 走査トンネル顕微鏡/分光法（STM/S）を用いて、局所的な電子的性質をプローブし、原子スケールでのバンド配列を確認した。
• 密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、異質接合の電子構造をモデル化し、バンドオフセットを予測した。
• 実験的VBOおよびCBO値をDFT予測値と比較し、両手法の正確性を検証した。
• 層間結合効果を分析するため、異質接合における個々の層の電子構造の保持状態を検討した。
• µ-XPSによる測定済みの核心準位シフトを用いて、一貫性のあるエネルギー基準系を用いてバンドオフセット値を抽出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 異なるカルコゲン原子を有するMoS₂/WSe₂異質接合における正確なバンド配列（タイプ-I、II、またはIII）は何か？
• RQ2 実験的測定値と第一原理計算値との間で、価電子帯オフセット（VBO）および伝導帯オフセット（CBO）の値はどのように比較できるか？
• RQ3 弱い層間結合のため、個々のMoS₂およびWSe₂層の電子構造が異質接合においてどの程度保存されているか？
• RQ4 µ-XPSおよびSTM/Sを用いて、MoS₂/WSe₂異質接合におけるVBOおよびCBOの定量的値は何か？
• RQ5 DFT計算は、このTMD異質接合で実験的に観察されたバンドオフセットをどの程度正確に再現できるか？

主な発見

• MoS₂とWSe₂間にはタイプ-IIバンド配列が確立されており、光エレクトロニクス応用における効率的な電荷分離を可能にする。
• µ-XPSおよびSTM/S測定により、実験的に価電子帯オフセット（VBO）が0.83 eVであると決定された。
• 伝導帯オフセット（CBO）は0.76 eVと測定され、異質接合における段差ギャップ配列が確認された。
• 第一原理DFT計算により、VBOは0.94 eVと算出され、実験値の0.83 eVと良好な一致を示した。
• 弱い層間結合のため、MoS₂およびWSe₂の電子構造はそれぞれの層で良好に保持されている。
• 実験的および理論的VBO値の整合性から、測定手法およびDFTアプローチの信頼性が裏付けられた。