[論文レビュー] Determining the three-dimensional atomic structure of a metallic glass

Yao Yang, Jihan Zhou+13 more|arXiv (Cornell University)|Apr 5, 2020

Metallic Glasses and Amorphous Alloys参考文献 77被引用数 396

ひとこと要約

本研究では、原子電子トモグラフィー（AET）を用いて金属ガラスの三次元原子構造を直接実験的に決定した最初の試みであり、21 pmの精度に達した。短距離秩序と中距離秩序の分析を通じて、並進的秩序はあるが方向的秩序のない、面心立方（fcc）、六方最密充填（hcp）、体心立方（bcc）、単純立方（sc）に類似した結晶的ネットワークが共存することを同定し、非晶質固体におけるクラスターパッキングモデルの有効性を裏付けた。

ABSTRACT

Amorphous solids such as glass are ubiquitous in our daily life and have found broad applications ranging from window glass and solar cells to telecommunications and transformer cores. However, due to the lack of long-range order, the three-dimensional (3D) atomic structure of amorphous solids have thus far defied any direct experimental determination without model fitting. Here, using a multi-component metallic glass as a proof-of-principle, we advance atomic electron tomography to determine the 3D atomic positions in an amorphous solid for the first time. We quantitatively characterize the short-range order (SRO) and medium-range order (MRO) of the 3D atomic arrangement. We find that although the 3D atomic packing of the SRO is geometrically disordered, some SRO connect with each other to form crystal-like networks and give rise to MRO. We identify four crystal-like MRO networks - face-centred cubic, hexagonal close-packed, body-centered cubic and simple cubic - coexisting in the sample, which show translational but no orientational order. These observations confirm that the 3D atomic structure in some parts of the sample is consistent with the efficient cluster packing model. Looking forward, we anticipate this experiment will open the door to determining the 3D atomic coordinates of various amorphous solids, whose impact on non-crystalline solids may be comparable to the first 3D crystal structure solved by x-ray crystallography over a century ago.

研究の動機と目的

• モデルフィッティングに依存せずに金属ガラスの三次元原子構造を直接決定すること。
• 非晶質固体における短距離秩序（SRO）および中距離秩序（MRO）を原子分解能で特徴付けること。
• クラスターパッキングモデルが非晶質固体の原子配列を記述する上で効果的であることを検証すること。
• 原子電子トモグラフィー（AET）が高精度で複雑な非晶質構造を解明できる能力を示すこと。

提案手法

• 多成分金属ガラスナノ粒子に対して、アンニュラーダークフィールド検出器を装備した走査型透過電子顕微鏡を用いて55枚のトモグラフィー傾き系列を取得した。
• 高度な反復的再構成アルゴリズムとマルチスライスシミュレーションを適用し、傾き系列における角度誤差を補正し、3次元原子モデルを精緻化した。
• 画像コントラストに基づく原子分類を用い、原子番号感度に基づいて3つのグループ（Co/Ni、Ru/Rh/Pd/Ag、Ir/Pt）に元素を割り当てた。
• ボロノイタイルレーションおよび局所的結合方位秩序（BOO）パラメータを用いてSROおよびMRO構造を同定・分類した。
• 径方向分布関数（RDF）、部分対分布関数（PDF）、および正規化BOOパラメータを用いた定量的分析により、非晶質領域と結晶核を区別した。
• マルチスライスシミュレーションとの比較により再構成された3次元モデルを検証し、原子同定精度が97.37％に達した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モデルフィッティングに依存せずに金属ガラスの三次元原子構造を実験的に同定できるか？
• RQ2 多成分金属ガラスの非晶質構造における短距離秩序および中距離秩序の性質は何か？
• RQ3 金属ガラスに結晶的ネットワークが存在する場合、その幾何学的および対称性的特徴は何か？
• RQ4 クラスターパッキングモデルは、非晶質固体における観察された原子配列をどの程度正確に記述できるか？
• RQ5 原子電子トモグラフィーは、25 pm未満の精度で不規則な材料における原子位置をどの程度正確に解明できるか？

主な発見

• 原子電子トモグラフィーを用いて、21 pmの精度で金属ガラスの3次元原子構造が、初めてモデルフィッティングを一切用いずに直接決定された。
• 15.46％の原子が結晶核を形成しており、正規化BOOパラメータの閾値0.5を用いて区別された。
• 面心立方（fcc）、六方最密充填（hcp）、体心立方（bcc）、単純立方（sc）の4種類の結晶的中距離秩序（MRO）ネットワークが同定され、並進的秩序はあるが方向的秩序のない特徴を示した。
• Ir/Pt（タイプ3）原子の部分対分布関数では、第2ピークが第1ピークを上回っており、これらの原子が短距離秩序を越えて広がっていることを示唆している。
• 非晶質構造の径方向分布関数（RDF）では、第1ピークに対する第2～第5ピークのピーク比がそれぞれ1.74、1.99、2.64、3.51であり、金属ガラスの挙動と整合的であった。
• マルチスライスシミュレーションによる再構成3次元モデルの検証では、原子同定精度が97.37％に達し、原子位置の平均二乗偏差が21 pm未満であった。