[論文レビュー] DFT mediated X2AuYZ6 (X= Cs, Rb; Z= Cl, Br, I) double Perovskites for photovoltaic and wasted heat management device applications

Shafi Mahmud, M. A. Ali+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 24, 2024

Perovskite Materials and Applications被引用数 8

ひとこと要約

この論文はDFTを用いて Cs2AuYZ6 および Rb2AuYZ6 二重ペロブスカイトの相安定性、光電・熱電特性を研究しており（Z= Cl, Br, I）、太陽光発電および廃熱利用に向けた帯域ギャップ、光応答、ZT熱電指標を報告する。ほとんどの化合物で動的安定性が示されるが、Rb2AuYI6 は安定な格子振動挙動を欠く。

ABSTRACT

This paper presents the phase stability, opto-electronic and thermo-electric behavior of X2AuYZ6 (X = Cs, Rb; Z = Cl/Br/I) double perovskite halides by using the DFT method. The compounds belong to the cubic arrangement and are verified by the tolerance and octahedral factor. Formation enthalpy and binding energy meet the requirements of structural stability. The ductility behavior was also confirmed by the Cauchy pressure, Pugh's ratio, and Poisson's ratio. The positive frequency of phonon dispersion except Rb2AuYI6 compound shows the dynamical stability and the negative formation energy of each identified competing phase confirms the thermo-dynamic equilibrium of all compounds. The band gap values of 2.85(2.91), 2.35(2.40), and 1.74(1.78) eV of Cs2AuYZ6 (Rb2AuYZ6) [Z = Cl, Br, I) double perovskites has been explored in the context of optoelectronic properties, and the results show that these materials might be useful in such devices. The spectral optical response covers the visible-to-UV area, which governs the solar cell and thermo-electric device applications. A comprehensive study of thermo-electric properties such as the thermal conductivity (electrical and electronic part), carrier concentration, thermo-power, and figure of merit was also observed. The investigated compounds [Cs (Rb)-based] exhibit ZT values of 0.51(0.55), 0.53(0.62), and 0.58(0.75) at room temperature with Cl, Br, and I respectively. Additional routine work was also done on the thermo-mechanical characteristics. These studies provide in-depth knowledge of these materials in preparation for their future use.

研究の動機と目的

• X2AuYZ6 (X=Cs, Rb; Z=Cl, Br, I) 二重ペロブスカイトの相安定性と構造的実現性を評価する。
• 光電特性を含むバンドギャップとスペクトル応答を評価し、太陽光発電適合性を検討する。
• 熱伝導率、キャリア濃度、熱電動力、および指標（ZT）を通じた熱電性能を調査する。
• 振動分散と形成エネルギーによる熱力学的安定性を検討する。

提案手法

• 構造的、電子的、振動的性質を決定する第一原理密度汎関数理論（DFT）計算。
• 立方ペロブスカイト配置を検証する許容因子と正八面体因子の評価。
• 構造的安定性を確認するための生成エンタルピーと結合エネルギーの計算。
• Z = Cl, Br, I に対する Cs2AuYZ6 および Rb2AuYZ6 のバンドギャップの評価。
• 動的安定性を決定するフォノン分散解析。
• 熱電特性解析（電子・格子の熱伝導、キャリア濃度、サーモパワー、ZT を含む）。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 X2AuYZ6 (X=Cs, Rb; Z=Cl, Br, I) は立方対称性の下で構造的に安定か？
• RQ2 太陽光発電動作に関連する電子バンドギャップと光スペクトルはどのようになるか？
• RQ3 これらの材料は室温で有望な熱電性能（ZT）を示すか？
• RQ4 フォノン分散に基づく動的安定性と形成エネルギーによる熱力学的安定性はどうか？

主な発見

• Cs2AuYZ6 (Z=Cl, Br, I) および Rb2AuYZ6 (Z=Cl, Br, I) の相安定性と光電/熱電挙動を調査。
• バンドギャップは Cs2AuYZ6 の Cl/Br で 2.85(2.91) eV、2.35(2.40) eV、Rb2AuYZ6 の Cl/Br/I で 1.74(1.78) eV に対応。
• スペクトル光応答は可視光から紫外域へ広がり、太陽電池および熱電デバイス用途に関連。
• 室温での熱電特性は Cs(Rb) 系化合物の Cl/Br/I に対してそれぞれ 0.51(0.55)、0.53(0.62)、および 0.58(0.75) のZT値を示す。
• フォノン分散は正の周波数を示し、Rb2AuYI6 を除く全化合物で動的安定性を示す。
• 形成エンタルピーと結合エネルギーは安定性要件を満たし、特定された相の熱力学的平衡を支持。