[論文レビュー] Differentiating Contributions of Electrons and Phonons to the Thermoreflectance Spectra of Gold

Kexin Liu, Xinping Shi+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 10, 2021

Thermal properties of materials参考文献 77被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、400–1000 nmの波長域におけるPt/Au二重膜におけるポンプ/プローブ測定を用いて、金の熱反射率における電子とフォノンの寄与を実験的・理論的に分離した。全波長域でフォノン温度が支配的であることが判明し、480 nmではdバンド遷移のため電子温度が約20%寄与するが、近赤外域では2%未塔にとどまる。これは、金の熱反射率の主因が電子-フォノン散乱および電子寿命効果であることを確認するものである。

ABSTRACT

To better understand the many effects of temperature on the optical properties of metals, we experimentally and theoretically quantify the electron vs. phonon contributions to the thermoreflectance spectra of gold. We perform a series of pump/probe measurements on nanoscale Pt/Au bilayers at wavelengths between 400 and 1000 nm. At all wavelengths, we find that changes in phonon temperature, not electron temperature, are the primary contributor to the thermoreflectance of Au. The thermoreflectance is most sensitive to the electron temperature at wavelength of ~480 nm due to interband transitions between d-states and the Fermi-level. In the near infrared, the electron temperature is responsible for only ~2% of the total thermoreflectance. We also compute the thermoreflectance spectra of Au from first principles. Our calculations further confirm that phonon temperature dominates thermoreflectance of Au. Most of Au's thermoreflectance is due to the effect of the phonon population on electron lifetime.

研究の動機と目的

• 金の熱反射率において電子温度とフォノン温度のどちらが支配的であるかという長年の曖昧さを解消すること。
• Pt/Au二重膜における非平衡ポンプ/プローブ測定を用いて、電子およびフォノン寄与を実験的に分離すること。
• 第一原理計算と実験データの比較により、熱反射率の理論的モデルを検証すること。
• 波長依存の熱反射率に対する電子温度とフォノン温度の変化への感受性を定量化すること。

提案手法

• 400–1000 nmの波長域でナノスケールのPt/Au二重膜に対してポンプ/プローブ熱反射率測定を実施した。
• 二温度モデルを用いて、電子温度とフォノン温度のダイナミクスを分離した。
• ピコ秒音響法およびTDTRを用いて、膜厚を10%未塔の不確実性で補正した。
• 多層膜反射率シミュレーションを用いて、電子およびフォノン温度寄与の深さ方向重み関数（W(z)）を計算した。
• 温度依存の誘電関数を組み込んだ第一原理計算により、熱反射率スペクトルを算出した。
• 相対的寄与を抽出するために、波長依存のスケーリング（W_e ∝ a(λ)W(z), W_p ∝ b(λ)W(z)）を仮定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 可視域から近赤外域にかけての波長域で、金の熱反射率に対する電子温度とフォノン温度の相対的寄与は何か？
• RQ2 480 nm付近のdバンド遷移は、熱反射率の電子温度感受性にどのように影響を与えるか？
• RQ3 電子-フォノン散乱および電子寿命効果が、金の熱反射率をどれほど支配しているか？
• RQ4 第一原理計算は、実験的熱反射率スペクトルを再現でき、電子とフォノンの寄与を区別できるか？
• RQ5 二重膜構造は、どの程度の時間スケールで電子温度とフォノン温度を明確に分離できるか？

主な発見

• 金において、全測定波長域でフォノン温度が熱反射率への主な寄与を占める。
• 480 nmでは、dバンド遷移のため電子温度が全熱反射率の約20%を寄与する。
• 近赤外域（例：960 nm）では、電子温度の寄与は2%未塔にとどまる。
• 第一原理計算により、フォノンに起因する電子寿命の変化が熱反射率の主なメカニズムであることが確認された。
• 重み関数解析により、熱反射率は表面付近の温度変化に最も感受性が高く、フォノン寄与は上層部でピークを示すことが分かった。
• Pt/Au二重膜構造により、電子温度とフォノン温度が100 psまで不均一で明確に保たれ、寄与の明確な分離が可能となった。