[論文レビュー] Dimensional crossover of heat conduction in amorphous Polyimide nanofibers

Lan Dong, Qing Xi+8 more|arXiv (Cornell University)|Feb 26, 2018

Thermal properties of materials被引用数 3

ひとこと要約

本研究は、一定温度下で非晶質ポリイミド（PI）ナノファイバーにおいて、熱伝導の次元的クロスオーバー（三次元（3D）から準一次元（1D）的挙動へ）を明らかにした。ランダムウォークに基づく理論モデルは、鎖内および鎖間の遷移の相互作用を定量的に説明し、直径依存の熱伝導率を正確に予測するとともに、非晶質ポリマーにおける準1D領域での熱伝導率の上限を推定した。

ABSTRACT

The mechanism of thermal conductivity in amorphous polymers, especially polymer fibers, is unclear in comparison with that in inorganic materials. Here, we report the observation of across over of heat conduction behavior from three dimensions (3D) to quasi-one dimension (1D) in Polyimide(PI) nanofibers at a given temperature. A theoretical model based on the random walk theory has been proposed to quantitatively describe the interplay between the inter-chain hopping and the intra-chain hopping in nanofibers. This model explains well the diameter dependence of thermal conductivity and also speculates the upper limit of thermal conductivity of amorphous polymers in the quasi-1D limit.

研究の動機と目的

• 無機材料と比較して、非晶質ポリマーのナノファイバーにおける熱伝導メカニズムを理解すること。
• ナノファイバーの直径が小さくなるに従い、熱伝導挙動が3Dから準1Dへどのように遷移するかを調査すること。
• 不規則なポリマー系における鎖内および鎖間のフォノン遷移の相互作用を捉える理論モデルを開発すること。
• PIナノファイバーにおける観測された直径依存の熱伝導率を定量的に説明すること。
• 非晶質ポリマーが準一次元的制約下にある場合の熱伝導率の理論的上限を推定すること。

提案手法

• ランダムウォーク理論に基づく理論モデルを、非晶質PIナノファイバー内のフォノン輸送を記述するために開発した。
• モデルは、ポリマー鎖に沿った鎖内遷移と鎖間遷移を、別々の熱伝導経路として区別した。
• 鎖内および鎖間遷移の相互作用を数学的に定式化し、ナノファイバーの直径関数としての等価熱伝導率を予測した。
• モデルは、直径に伴う熱伝導率の変化に関する実験的観測と一致するようにキャリブレーションおよび検証された。
• モデルは、非晶質ポリマーにおける準1次元領域での熱伝導率の理論的上限を予測するために拡張された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ナノファイバーの直径が小さくなるに従い、非晶質PIナノファイバーにおける熱伝導の次元性はどのように変化するか？
• RQ2 不規則なポリマーのナノファイバーにおいて、鎖内遷移と鎖間遷移のどちらが熱伝導により寄与しているか？
• RQ3 ランダムウォークに基づくモデルは、非晶質ポリマーのナノファイバーにおける直径依存の熱伝導率を定量的に記述できるか？
• RQ4 非晶質ポリマーが準一次元的制約下にある場合、熱伝導率の理論的上限は何か？
• RQ5 3Dから準1Dへの挙動の遷移は、非晶質ポリマーの熱輸送特性にどのように影響を与えるか？

主な発見

• 一定温度下で、ナノファイバーの直径が小さくなるに従い、非晶質ポリイミドナノファイバーにおいて、3Dから準1Dへの明確な次元的クロスオーバーが観測された。
• 提案されたランダムウォークに基づくモデルは、PIナノファイバーにおける実験的観測された直径依存の熱伝導率を成功裏に説明した。
• モデルは、とくに細いナノファイバーにおいて、鎖間遷移が熱輸送において主導的だが制限要因であることを特定した。
• モデルは、非晶質ポリマーが準1次元的条件下にある場合、熱伝導率が上限に近づくことを予測した。これは、不規則系における熱輸送に根本的な制限があることを示唆している。
• 理論的枠組みは、非晶質ポリマーのナノ構造における熱輸送の理解と工学的設計の定量的根拠を提供した。