[論文レビュー] Dipolar spin ice regime proximate to an all-in-all-out Néel ground state in the dipolar-octupolar pyrochlore Ce$_2$Sn$_2$O$_7$

D. R. Yahne, B. Placke+12 more|arXiv (Cornell University)|Nov 28, 2022

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、水熱的成長法で得られたCe2Sn2O7において、すべてのスピンが内向き・外向き（AIAO）のネール秩序状態に近接する有限温度におけるドーピュールスピンアイス相を、量子モンテカルロシミュレーションおよび中性子回折を用いて同定した。結果は、従来の固体状態合成法で得られた試料とは対照的であり、低波数qにおける散乱の拡散的特徴がドーピュールスピンアイスを示す一方で、高波数qにおけるオクテュポール散乱は観察されず、Ce2Sn2O7が長距離秩序への量子相転移に近接していることを示している。

ABSTRACT

The dipolar-octupolar (DO) pyrochlores, R$_2$M$_2$O$_7$ (R = Ce, Sm, Nd), are key players in the search for realizable novel quantum spin liquid (QSL) states as a large parameter space within the DO pyrochlore phase diagram is theorized to host QSL states of both dipolar and octupolar nature. New single crystals and powders of Ce$_2$Sn$_2$O$_7$, synthesized by hydrothermal techniques, present an opportunity for a new characterization of the exchange parameters in Ce$_2$Sn$_2$O$_7$ using the near-neighbor $XYZ$ model Hamiltonian associated with DO pyrochlores. Utilizing quantum numerical linked cluster expansion fits to heat capacity and magnetic susceptibility measurements, and classical Monte Carlo calculations to the diffuse neutron diffraction of the new hydrothermally grown Ce$_2$Sn$_2$O$_7$ samples, we place Ce$_2$Sn$_2$O$_7$'s ground state within the ordered dipolar all-in-all-out (AIAO) Néel phase, with quantum Monte Carlo calculations showing a transition to long-range order at temperatures below those accessed experimentally. Indeed, our new neutron diffraction measurements on the hydrothermally grown Ce$_2$Sn$_2$O$_7$ powders show a broad signal at low scattering wave vectors, reminiscent of a extit{dipolar} spin ice, in striking contrast from previous powder neutron diffraction on samples grown from solid-state synthesis, which found diffuse scattering at high scattering wave vectors associated with magnetic {\it octupoles} and suggested an octupolar quantum spin ice state. We conclude that new hydrothermally grown Ce$_2$Sn$_2$O$_7$ samples host a finite-temperature proximate dipolar spin ice phase, above the expected transition to AIAO Néel order.

研究の動機と目的

• 異なる試料合成法による相反する結果が生じるため、Ce2Sn2O7の磁気的基底状態を解明すること。
• 交換パラメータと磁気的応答を分析することで、Ce2Sn2O7が量子スピン液体か長距離秩序相を有するかを特定すること。
• 試料の品質および合成法が、ドーピュール-オクテュポールペイロクロール系における中性子回折および熱力学的データの解釈に与える影響を明確にすること。
• XYZハミルトニアンを用いてCe2Sn2O7の微視的モデルを構築し、量子モンテカルロおよびリンクドクラスターエクスパンションのフィットによりその妥当性を検証すること。

提案手法

• 熱容量および磁化率データの交換パラメータ抽出のため、量子数値リンクドクラスターエクスパンション（NLCE）を用いたフィッティング手法を採用した。
• 水熱的成長法で得られたCe2Sn2O7粉末の拡散的中性子回折データに、古典的モンテカルロシミュレーションを適用し、スピン相関をモデル化した。
• 特定熱および相転移温度の推定のため、Stochastic Series Expansion（SSE）量子モンテカルロシミュレーションを実施した。
• 最近接相互作用を記述する目的で、XYZハミルトニアンを用い、実験データにフィットしたパラメータを導入した。
• Ce2Sn2O7における多極モーメントを考慮するため、中性子散乱断面積にドーピュール成分（n=1）およびオクテュポール成分（n=3）を含めた。
• パラメータスイープをXYZモデル空間で実施し、最良の交換パラメータを特定した。フィットの良さはχ²最小化により評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 水熱的成長法で得られたCe2Sn2O7は、低温度における拡散的中性子散乱から示唆されるように、ドーピュールスピンアイス相を有するか？
• RQ2 熱力学的および散乱データに基づくと、Ce2Sn2O7の真の基底状態は、秩序的AIAOネール状態か、量子スピン液体状態か？
• RQ3 合成法（水熱的対固体状態）の違いが、Ce2Sn2O7における観察される磁気的秩序および散乱シグネチャにどのように影響を与えるか？
• RQ4 Ce2Sn2O7における長距離秩序の臨界温度は何か？ また、実験的に到達可能な温度にどれほど近いか？
• RQ5 中性子散乱におけるドーピュールおよびオクテュポール寄与が、Ce2Sn2O7における磁気的構造因子の解釈にどの程度影響を及えるか？

主な発見

• 水熱的成長法で得られたCe2Sn2O7は、低波数散乱ベクトルにおける拡散的中性子散乱を示し、ドーピュールスピンアイス相の特徴的挙動である。
• 基底状態は、すべてのスピンが内向き・外向き（AIAO）のネール秩序状態と特定され、量子モンテカルロシミュレーションにより、その相転移温度は実験的に到達可能な最低温度以下に推定された。
• 最良のフィット交換パラメータ（Jx̃ = 0.0457 meV, Jỹ = -0.0014 meV, Jz̃ = -0.0110 meV）は、系が秩序相と量子スピン液体相の境界に極めて近い位置にあることを示している。
• 水熱的成長試料の実験的中性子回折では、ドーピュールスピンアイスに類似した信号が観察されたが、これは従来の固体状態合成法で得られた試料とは対照的であり、高波数qにおける拡散的散乱（オクテュポール秩序を示唆）は観察されなかった。
• 量子モンテカルロシミュレーションにより、系が秩序相内に位置していることが確認されたが、相転移温度は交換パラメータのわずかな変化に極めて敏感であることが判明した。
• 本研究は、文献に見られる矛盾を解消した。それは、散乱行動の違いが試料の品質および合成法に起因することを示しており、水熱的試料は近接したドーピュールスピンアイス状態を示している。