[論文レビュー] Direct Band Gap Semiconducting Holey Graphyne: Structure, Synthesis and Potential Applications

Xinghui Liu, Soo Min Cho+6 more|arXiv (Cornell University)|Jul 8, 2019

Graphene research and applications被引用数 13

ひとこと要約

本稿では、界面二液系においてカストロ・ステップヘンスカップリング反応を用いて合成された、新規の二次元炭素同素体である穴あきグラフチン（HGY）を提案する。HGYは約1.0 eVの直接帯ギャップ、高いホールおよび電子移動度、構造的安定性を示し、高移動度のカーボンベース電子素子用に有望なp形半導体である。

ABSTRACT

Here we report two-dimensional (2D) single-crystalline holey-graphyne (HGY) created an interfacial two-solvent system through a Castro-Stephens coupling reaction from 1,3,5-tribromo-2,4,6-triethynylbenzene. HGY is a new type of 2D carbon allotrope whose structure is comprised of a pattern of six-vertex and eight-vertex rings. The carbon-carbon 2D network of HGY is alternately linked between benzene rings and sp (carbon-carbon triple bond) bonding. The ratio of the sp over sp2 bonding is 50%. It is confirmed that HGY is stable by DFT calculation. The vibrational, optic, and electric properties of HGY are investigated theoretically and experimentally. It is a p-type semiconductor that embraces a natural direct band gap (~ 1.0 eV) with high hole mobility and electron mobility at room temperature. This report is expected to help develop a new types of carbon-based semiconductor devices with high mobility.

研究の動機と目的

• 半導体応用向けに、電子的性質を調整可能な新しい2次元炭素同素体の開発を目的とする。
• カーボンベース半導体において直接帯ギャップを達成するという課題に取り組み、これはオプトエレクトロニクス素子にとって不可欠である。
• 制御された孔構造と構造的安定性を有する単結晶穴あきグラフチンのスケーラブルな合成法を実証することを目的とする。
• HGYの振動・光学的および電子的性質を理論的・実験的に特徴づけること。
• HGYを高移動度・低次元半導体素子の実用的候補として確立すること。

提案手法

• 1,3,5-トリブロモ-2,4,6-トリエチニルベンゼンを用いたカストロ・ステップヘンスカップリング反応により、2次元炭素ネットワークを形成した。
• 界面二液系を用いて、穴あきグラフチンの制御された単結晶成長を可能にした。
• 密度汎関数理論（DFT）計算を実施し、構造的安定性および電子的性質を確認した。
• HGYの振動・光学的および電気的応答について理論的および実験的分析を実施した。
• 電子バンド構造の特徴づけにより、約1.0 eVの直接帯ギャップを確認した。
• 理論的モデルを用いてキャリア移動度を評価し、室温下での高いホールおよび電子移動度を確認した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 制御された孔構造を有する直接帯ギャップを示す2次元炭素同素体を合成可能か？
• RQ2 穴あきグラフチンは大気条件下で構造的および電子的安定性を示すか？
• RQ3 穴あきグラフチンは高速電子素子に適した高いキャリア移動度を示すか？
• RQ4 穴あきグラフチンの振動および光学的性質は、他の2次元炭素材料と比較してどう異なるか？
• RQ5 界面二液系法により、大面積かつ単結晶の穴あきグラフチンが合成可能か？

主な発見

• 界面二液系におけるカストロ・ステップヘンスカップリング反応を用いて、単結晶2次元炭素同素体として穴あきグラフチン（HGY）が成功裏に合成された。
• DFT計算により、HGYは熱力学的に安定であり、spおよびsp²炭素結合比が50%でバランスしていることが確認された。
• HGYは約1.0 eVの直接帯ギャップを示し、オプトエレクトロニクス応用に適している。
• 室温下で高いホールおよび電子移動度を示し、高速電子素子への強い可能性を示している。
• 振動および光学的性質は実験的・理論的両面で妥当性が確認され、材料の構造的および電子的完全性を支持した。
• HGYは、特徴的な多孔性、安定性、および半導体的挙動の組み合わせを有するp形半導体として特定された。