[論文レビュー] Direct evidence for flat bands in twisted bilayer graphene from nano-ARPES

Simone Lisi, Xiaobo Lu+22 more|arXiv (Cornell University)|Feb 6, 2020

Graphene research and applications参考文献 42被引用数 308

ひとこと要約

本研究では、ナノ-ARPESを用いて、歪み角度が約1.3°の魔法角近くにおける二重スピングラフェン（TBG）のフラットバンドの直接的実験的証明を提供した。LEEMおよびSTMを併用して、歪み角度と清浄度を高精度で特徴付け、空間的および運動量空間的分解能を有する光電子放出を実現した。結果として、強い運動量空間局在を示す高く分散するフラットバンドが確認され、理論で予測されたTBGバンド構造の主要な特徴が裏付けられた。

ABSTRACT

Transport experiments in twisted bilayer graphene revealed multiple superconducting domes separated by correlated insulating states. These properties are generally associated with strongly correlated states in a flat mini-band of the hexagonal moir\'e superlattice as it was predicted by band structure calculations. Evidence for such a flat band comes from local tunneling spectroscopy and electronic compressibility measurements, reporting two or more sharp peaks in the density of states that may be associated with closely spaced van Hove singularities. Direct momentum resolved measurements proved difficult though. Here, we combine different imaging techniques and angle resolved photoemission with simultaneous real and momentum space resolution (nano-ARPES) to directly map the band dispersion in twisted bilayer graphene devices near charge neutrality. Our experiments reveal large areas with homogeneous twist angle that support a flat band with spectral weight that is highly localized in momentum space. The flat band is separated from the dispersive Dirac bands which show multiple moir\'e hybridization gaps. These data establish the salient features of the twisted bilayer graphene band structure.

研究の動機と目的

• 歪み角度が魔法角に近い二重スピングラフェン（TBG）におけるフラットバンドの直接的実験的確認を目的とし、相関電子現象の主要な予測を検証すること。
• 大規模またはカプセル化されたデバイスにおける従来のARPES研究の限界を克服し、オープンでカプセル化されていないTBGデバイスにおいて、サブミクロン級の空間分解能および運動量分解能を達成すること。
• 相関的LEEMおよびSTM技術を用いて、TBGデバイスの歪み角度および電子的均一性を高精度で特定し、信頼性の高いナノ-ARPES測定を可能とすること。
• 電荷中性点近傍におけるTBGのバンド分散を解明し、特にフラットミニバンドと分散性のあるディラックバンドとの分離を同定すること。
• 理論的モデルのモアレスーパーラティスバンド構造を、実験的ARPESデータとタイトビンディング計算を比較することで検証すること。

提案手法

• Si/SiO2基板上に石墨、ヘキサゴナル窒化ホウ素（hBN）を用いた剥離法によるテア・アンド・スタック法を用いて、オープンな二重スピングラフェン（TBG）デバイスを製作。グラファイトバックゲートおよびトップコンタクトを備えた。
• 特性評価の前処理として、超高真空下で約350 °Cでのイン・スイートアニーリングを実施し、ポリマー残渣および炭化水素不純物を除去した。
• 明るさモードおよび暗がりモードの低エネルギー電子顕微鏡（LEEM）を用いて、大面積における歪み角度の均一性をマッピングし、AB/BAスターリング領域を特定した。
• 走査トンネル顕微鏡（STM）を用いて、モアレ周期（10.3–10.8 nm）を測定し、高精度で局所的歪み角度（1.31°–1.37°）を抽出した。
• Elettra Sincrotroneビームラインでナノ-ARPESを実施。空間分解能は約600 nm、エネルギー分解能は約45 meV、運動量分解能は約0.005 Å⁻¹であり、45°入射角のp偏光光を用いた。
• STMのフーリエ変換から歪み角度を抽出し、関係式 λM = 4π / (√3 |q₀|) および θ = 2 arcsin(𝑎 / (2λM)) を用いた。ここで a = 0.246 nm である。
• 理論的ARPES強度は、θ = 1.34°における最近接結合タイトビンディングモデルおよび歪み連続体理論を用いてシミュレートし、最初のミニブリユアンゾーンに投影した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 魔法角近辺における二重スピングラフェンのフラットバンドは、運動量分解能を有する分光法で直接観測可能か？
• RQ2 オープンでカプセル化されていないTBGデバイスにおける歪み角度の空間的均一性はどの程度か？また、電子的構造測定にどのように影響を与えるか？
• RQ3 ナノ-ARPESで観測されたバンド分散は、フラットミニバンドについて理論的予測と定量的にどの程度一致するか？
• RQ4 モアレ混合化ギャップとバンドフラットネスは、同一のTBG領域で共存するか？また、それらは空間的にどのように相関しているか？
• RQ5 相関的LEEMおよびSTM技術は、歪み角度の変動が最小限の均一なTBG領域を信頼性高く特定・特徴付けられるか？

主な発見

• ナノ-ARPES実験により、運動量空間に強く局在化したスペクトル重みを示すフラットバンドが観測され、魔法角近辺におけるTBGのフラットミニバンドの存在が確認された。
• フラットバンドは、複数のモアレ混合化ギャップを示す分散性のあるディラックバンドから分離していることが観測され、理論的予測と整合的であった。
• 同じデバイス上でのSTM測定により、1 µmの距離にわたって歪み角度が1.31°から1.37°の範囲に収まり、平均は約1.34°であった。これにより、局所的な均一性が確認された。
• LEEMおよびμ-LEED解析により、歪み角度が0.55°未満および2°を超える領域が除外され、均一なTBG領域の範囲は0.55° < θ < 2°と特定された。
• 同じTBG領域内の2つの異なるスポットで行なった位置依存ナノ-ARPES測定は、優れた再現性を示し、電子的構造の安定性および均一性を裏付けた。
• 実験的バンド分散およびARPES強度プロファイルは、θ = 1.34°におけるタイトビンディングモデルに基づく理論的計算と強く一致し、モアレバンド形成の理論的枠組みが妥当であることが検証された。