[論文レビュー] Direct imaging of dopant and impurity distributions in 2D MoS$_2$

Se‐Ho Kim, Joohyun Lim+5 more|arXiv (Cornell University)|Feb 10, 2021

Advanced Materials Characterization Techniques被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、ワンポット湿式化学法を用いて合成された二次元MoS₂ナスリーブスにおいて、原子プローブトモグラフィーを用いてドーパントおよび不純物の分布を直接イメージングした。Reドーピングされた試料では、3.8 at.%のレニウムが均一に分布していることが判明し、軽元素（C、N、O、Na）および重元素（V、W）の局所的富集が特定された。VおよびWは、非ドーピング試料におけるMo前駆体由来であった。

ABSTRACT

Molybdenum disulfide (MoS$_2$) nanosheet is a two-dimensional material with high electron mobility and with high potential for applications in catalysis and electronics. We synthesized MoS$_2$ nanosheets using a one-pot wet-chemical synthesis route with and without Re-doping. Atom probe tomography revealed that 3.8 at.% Re is homogeneously distributed within the Re-doped sheets. Other impurities are found also integrated within the material: light elements including C, N, O, and Na, locally enriched up to 0.1 at.%, as well as heavy elements such as V and W. Analysis of the non-doped sample reveals that the W and V likely originate from the Mo precursor.

研究の動機と目的

• 化学的合成による2次元MoS₂ナスリーブスにおけるドーパントおよび不純物の空間的分布を調査すること。
• 特に非ドーピング試料において観察された微量不純物の原因を特定すること。
• 高分解能3次元原子的分析を用いて、ReドーピングされたMoS₂におけるレニウムドーピングの均一性および濃度を特定すること。
• 合成条件が2次元格子への不測の元素の取り込みに与える影響を理解すること。
• 電子工学および触媒応用における要素分布の定量的評価を提供すること。

提案手法

• Reドーピング有無の両方の条件下で、ワンポット湿式化学法を用いてMoS₂ナスリーブスを合成した。
• 原子プローブトモグラフィー（APT）を用いて、三次元的かつアングストローム未満の分解能による要素分布マッピングを実施した。
• MoS₂格子内におけるRe、C、N、O、Na、V、Wの原子濃度について定量的分析を実施した。
• Reドーピングの均一性および不純物の局所的富集を評価するために統計的分析を実施した。
• ドーピング有無の試料を比較することで、不純物の起源を前駆体材料にたぐり返した。
• 3次元原子マップの再構築および軽元素・重元素のクラスターや相分離の同定のため、データ処理を適用した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Reドーピングされた2次元MoS₂ナスリーブスにおけるレニウムの分布はどの程度均一か？
• RQ2 MoS₂における軽元素不純物（C、N、O、Na）の濃度および空間的分布は何か？
• RQ3 合成中に不測に取り込まれる元素は何か。それらの起源は何か？
• RQ4 非ドーピング試料における不純物VおよびWは、Mo前駆体とどのように関係しているか？
• RQ5 合成条件が2次元MoS₂の純度およびドーピングプロファイルに及ぼす影響はどの程度か？

主な発見

• 原子プローブトモグラフィーにより確認されたように、ReドーピングされたMoS₂ナスリーブスでは、3.8 at.%のレニウムが均一に分布している。
• 軽元素（C、N、O、Na）は、MoS₂格子の特定の領域で最大0.1 at.%まで局所的に富集されている。
• バナジウム（V）およびタングステン（W）の不純物は、非ドーピング試料に検出され、Mo前駆体由来であると特定された。
• 非ドーピング試料におけるVおよびWの存在は、前駆体材料が不測の元素の取り込みに寄与していることを示している。
• 原子プローブトモグラフィーは、高精度でアトムスケールでのドーパントおよび微量不純物の分布を解像できた。
• 本研究では、APTが三次元的かつアトムスケールで要素分布を定量的にマッピングする能力を示した。