[論文レビュー] Direct observation of crystal nucleation and growth in a quasi-two-dimensional nonvibrating granular system

A. Escobar, F. Donado+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 13, 2021

Material Dynamics and Properties参考文献 51被引用数 10

ひとこと要約

本研究では、振動磁場下での磁性粒子の準二次元的粒状系において、結晶核生成を直接観察し、二段階のプロセスを明らかにした。まず無秩序な凝集体が形成され、その後結晶核へ再組織化される。これは非古典的核生成理論を支持する。その後、結晶が完全に形成されると、成長は古典的理論に従う。

ABSTRACT

We study a quasi-two-dimensional macroscopic system of magnetic spherical particles settled on a shallow concave dish under a temporally oscillating magnetic field. The system reaches a stationary state where the energy losses from collisions and friction with the concave dish surface are compensated by the continuous energy input coming from the oscillating magnetic field. Random particle motions show some similarities with the motions of atoms and molecules in a glass or a crystal-forming fluid. Because of the curvature of the surface, particles experience an additional force toward the center of the concave dish. When decreasing the magnetic field, the effective temperature is decreased and diffusive particle motion slows. For slow cooling rates we observe crystallization, where the particles organize into a hexagonal lattice. We study the birth of the crystalline nucleus and the subsequent growth of the crystal. Our observations support non-classical theories of crystal formation. Initially a dense amorphous aggregate of particles forms, and then in a second stage this aggregate rearranges internally to form the crystalline nucleus. As the aggregate grows, the crystal grows in its interior. After a certain size, all the aggregated particles are part of the crystal and after that, crystal growth follows the classical theory for crystal growth.

研究の動機と目的

• マクロな粒状系における結晶核生成の微視的メカニズムを調査すること。
• 直接的な粒子レベル観察が可能な系において、古典的核生成理論と非古典的核生成理論を検証すること。
• 粒子の運動および有効温度が結晶化経路に与える影響を調べること。
• 結晶化が、秩序の形成の前に一時的なアモルファスの中間状態を経るかどうかを特定すること。

提案手法

• 浅い凹型のドレープ内に配置された磁性球状粒子の準二次元系を用いた。
• 時間的に変化する磁場を印加して粒子の運動を誘発し、有効温度を制御した。
• ビデオ顕微鏡を用いて個々の粒子の軌道を追跡し、構造的変化をモニタリングした。
• 粒子の速度分布を測定してマクスウェル＝ボルツマン統計を確認し、有効温度を定義した。
• 局所的な秩序パラメータおよび径方向分布関数を分析して、結晶相およびアモルファス相を同定した。
• 磁場の振幅を変化させることで冷却速度を制御し、核生成ダイナミクスを観察した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 この粒状系における結晶核生成は、古典的核生成理論に従うか、非古典的核生成理論に従うか？
• RQ2 一時的なアモルファス凝集体が結晶核形成に果たす役割は何か？
• RQ3 非古典的挙動から古典的挙動への成長メカニズムの遷移はどのように起こるか？
• RQ4 凝集体が結晶核へと内部再組織化される過程で、どのような構造的変化が生じるか？

主な発見

• まず無秩序なアモルファス凝集体が形成され、その後ヘキサゴナル結晶核へ再組織化される。
• 結晶核は安定なアモルファス凝集体内に形成され、完全な結晶化よりも前にヘキサゴナル秩序が出現する。
• 結晶成長は、凝集体全体が秩序化された後、のみ古典的メカニズムに従って進行する。
• 結晶が成熟するに従い、明確に非古典的から古典的核生成挙動への遷移が観察される。
• 磁場振幅によって制御される有効温度が、核生成および成長のkineticsを支配する。
• 粒子の運動は短時間では拡散的からボールスティックへと移行し、熱平衡系と整合的である。