[論文レビュー] Direct observation of the mass renormalization in SrVO$_3$ by angle resolved photoemission spectroscopy

T. Yoshida, A. Ino+5 more|University of North Texas Digital Library (University of North Texas)|Apr 4, 2005

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、角度分解光電子分光法（ARPES）を用いて、三次元モット＝ハッブルト準系SrVO3における質量再正規化を直接観測した。フェルミ準位近くで有効電子質量が1.8±0.2倍に増大していることが判明し、熱力学的測定と整合的である。また、表面寄与が存在するが、観測された分散は主に体積電子状態に起因しており、ペロブスカイト酸化物における電子相関効果に関する長年の曖昧さが解消された。

ABSTRACT

We have performed an angle-resolved photoemission study of the three-dimensional perovskite-type SrVO$_3$. Observed spectral weight distribution of the coherent part in the momentum space shows cylindrical Fermi surfaces consisting of the V 3$d$ $t_{2g}$ orbitals as predicted by local-density-approximation (LDA) band-structure calculation. The observed energy dispersion shows a moderately enhanced effective mass compared to the LDA results, corresponding to the effective mass enhancement seen in the thermodynamic properties. Contributions from the bulk and surface electronic structures to the observed spectra are discussed based on model calculations.

研究の動機と目的

• 角度分解光電子分光法（ARPES）を用いて、SrVO3のバンド分散およびフェルミ面を直接観測し、電子相関効果を調べること。
• 従来のARPESデータにおける、表面寄与と体積寄与の解釈の矛盾を解消すること。
• 観測されたスペクトル特徴が、特にフェルミ準位近くで、体積電子状態か表面電子状態に起因するかを特定すること。
• SrVO3における有効質量増大を定量的に評価し、電子比熱係数γなどの熱力学的測定と比較すること。
• モット＝ハッブル系としてのバンド再正規化を検討することで、三次元遷移金属酸化物における電子相関の役割を評価すること。

提案手法

• 角度分解光電子分光法（ARPES）はスタンフォード放射線研究所で実施され、24および28.5 eVの光子エネルギーを用いて、SrVO3の電子構造をプローブした。
• 超高真空下、15 Kで測定を行い、表面損傷および熱的幅拡大を最小限に抑えた。
• フェルミ準位におけるスペクトル重みマッピングを用いてフェルミ面を再構成し、ブリユアンゾーン内の複数の運動量カットにわたるデータを収集した。
• 表面寄与を区別するために、半無限に広がったタイトバインディンググリーン関数形式を用いた体積および表面電子構造のモデル計算を実施した。
• 測定されたバンド分散からフェルミ速度を抽出し、局所密度近似（LDA）結果と比較することで、有効質量増大係数を特定した。
• エネルギー分布関数（EDC）および運動量分布関数（MDC）の2階微分を分析し、分散的特徴を同定し、バンド分散を抽出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 SrVO3における観測されたスペクトル特徴の真の起源は何か—体積電子状態か表面電子状態か？
• RQ2 SrVO3のdxyバンドにおける有効電子質量の再正規化はどの程度であり、熱力学的測定と比較してどうなるか？
• RQ3 表面状態は、SrVO3のような三次元ペロブスカイト酸化物におけるARPESスペクトルの解釈にどのように影響を与えるか？
• RQ4 なぜ以前のARPES研究では、SrVO3におけるスペクトル重み移動および質量増大に関して矛盾した結果が報告されたのか？
• RQ5 表面感受性を有するARPESが、三次元モット＝ハッブル系においてバンド再正規化を信頼性高くプローブできるのか？

主な発見

• SrVO3のdxyバンドにおける観測されたエネルギー分散は、LDAバンド構造計算と比較して、有効質量が1.8±0.2倍に増大していることが示された。
• 有効質量増大係数m*/mb ≈ 1.8は、以前の熱力学的測定で得られた電子比熱係数γから導かれる1.98と非常に良好に一致している。
• kx-ky平面において等方的で二次元的なdxyバンド分散は、表面状態密度のモデル計算によって確認されたように、体積電子状態に起因していることが一致した。
• 表面寄与は、フェルミ準位近傍の秩序状態では比較的小さく、-1.5 eV付近の無秩序状態では顕著に大きいことが判明した。
• ARPESスペクトルにバンド折り返しや再構成表面状態が観測されないため、表面再構成はスペクトル特徴の主な要因ではないとされた。
• 本研究では、表面効果の理論的モデリングと組み合わせることで、ARPESが三次元相関酸化物におけるバンド再正規化を直接的に、体積感受性に高い情報提供が可能であると確認された。