[論文レビュー] Disentangling multiple scattering with deep learning: application to strain mapping from electron diffraction patterns

Joydeep Munshi, Alexander Rakowski+8 more|arXiv (Cornell University)|Feb 1, 2022

X-ray Diffraction in Crystallography被引用数 7

ひとこと要約

本稿では、4D-STEMにおける複雑な多重散乱を分離することで、厚い試料においても正確で自動化されたひずみマッピングを可能にする、複素数値のフーリエ空間ディープニューラルネットワークであるFCU-Netを提案する。本モデルは、多様な結晶構造、方位、厚さ、顕微鏡パラメータをカバーする20万以上のシミュレートされた動的回折パターンで学習された。FCU-Netは、シミュレート済みおよび実験的データの両方において、定量的構造因子像の再構成において従来手法を上回り、多重散乱が信号を歪める厚い試料においても優れた性能を示す。

ABSTRACT

Implementation of a fast, robust, and fully-automated pipeline for crystal structure determination and underlying strain mapping for crystalline materials is important for many technological applications. Scanning electron nanodiffraction offers a procedure for identifying and collecting strain maps with good accuracy and high spatial resolutions. However, the application of this technique is limited, particularly in thick samples where the electron beam can undergo multiple scattering, which introduces signal nonlinearities. Deep learning methods have the potential to invert these complex signals, but previous implementations are often trained only on specific crystal systems or a small subset of the crystal structure and microscope parameter phase space. In this study, we implement a Fourier space, complex-valued deep neural network called FCU-Net, to invert highly nonlinear electron diffraction patterns into the corresponding quantitative structure factor images. We trained the FCU-Net using over 200,000 unique simulated dynamical diffraction patterns which include many different combinations of crystal structures, orientations, thicknesses, microscope parameters, and common experimental artifacts. We evaluated the trained FCU-Net model against simulated and experimental 4D-STEM diffraction datasets, where it substantially out-performs conventional analysis methods. Our simulated diffraction pattern library, implementation of FCU-Net, and trained model weights are freely available in open source repositories, and can be adapted to many different diffraction measurement problems.

研究の動機と目的

• 4D-STEMを用いた結晶性材料におけるひずみマッピングのための、頑健で自動化されたパイプラインの開発。特に、厚い試料における多重散乱による制限を克服することを目的とする。
• 動的散乱による非線形な信号歪みが従来の解析手法を困難にしているという課題に対処すること。
• 多様な結晶系、方位、厚さ、顕微鏡パラメータをカバーする汎用的な深層学習モデルを、再訓練なしに高い汎用性と正確性を実現するように学習させること。
• トレーニング済みモデル、シミュレーションライブラリ、コードをオープンソースで提供し、電子顕微鏡法および材料特性評価分野における広範な採用を促進すること。

提案手法

• FCU-Netは、フーリエ空間で動作する複素数値のU-Netアーキテクチャであり、非線形性が著しい動的回折パターンを構造因子像に逆転処理することを目的として設計されている。
• 本モデルは、さまざまな結晶構造、方位、厚さ、顕微鏡パラメータ、実験的アーティファクトを含む20万以上の独自のシミュレート済み回折パターンで学習された。
• 一般化性能と耐障害性を向上させるために、データ拡張および前処理が適用された。
• ネットワークは、ヒキシドールホウナイトおよびSi/SiGeマルチレイヤーからの実験的データを含む、シミュレート済み4D-STEMデータセットと実験データの両方で評価された。
• クロス相関やセプストラム変換といった従来手法と比較して性能をベンチマークし、独立したEELS測定結果と照合した定量的ひずみマップが得られた。
• 実装はpy4D-STEM 0.12.xソフトウェアスタックに統合され、オープンソースリポジトリを通じて公開された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 多様な合成データセットで学習された深層学習モデルは、厚い試料からの複雑で非線形な回折パターンを、定量的構造因子に正確に逆転処理できるか？
• RQ2 多重散乱の影響下で、FCU-Netの性能は従来の回折解析手法と比べてどのように異なるか？
• RQ3 再トレーニングなしに、異なる結晶構造、方位、顕微鏡パラメータの間でどの程度一般化できるか？
• RQ4 特に厚いまたは複雑な材料において、実験的4D-STEMデータにおける高精度なひずみマッピングを達成できるか？
• RQ5 サンプルの厚さと組成を独立してEELSで測定した結果と照合した場合、モデルの性能はどの程度か？

主な発見

• FCU-Netは、多重散乱が信号を歪める厚い試料においても、従来手法を著しく上回って構造因子の再構成に成功した。
• ヘキサゴナルボロンナイトライドからの実験的データにおいて、FCU-Netは複数のアパーチャーおよびビーム条件において一貫した結果を示し、正確なひずみマッピングを達成した。
• Si/SiGeマルチレイヤー試料において、FCU-Netが予測したひずみプロファイルは、ベガード則とポisson比を用いて推定された理論的ひずみとよく一致しており、SiとGeの格子定数の差が0.12 Åであることも確認された。
• EELS測定結果と照合したところ、サンプルの厚さは約110 nmと推定され、これはモデルの運用範囲と整合的であった。
• トレーニング済みFCU-Netモデルは、多様な結晶系および実験的パラメータに対して良好に一般化され、訓練分布をはるかに超えた頑健性を示した。
• シミュレーションライブラリ、モデル重み、コードのオープンソース公開により、さまざまな回折ベースの材料特性評価問題への再利用と応用が可能となった。