[論文レビュー] Disentangling the dynamics of transient spin and orbital magnetization in SrTiO$_3$ via the inverse Faraday effect from RT-TDDFT

Andri Darmawan, Markus E. Gruner+1 more|arXiv (Cornell University)|Feb 24, 2026

Multiferroics and related materials被引用数 0

ひとこと要約

要約：本研究はリアルタイムTDDFTを用いて、SrTiO3における線偏光および円偏光の光励起がサイト・軌道依存の電荷ダイナミクスを誘発し、イオン運動なしに光からの角運動量移転とSOCを介して円指向性に依存する一過性の軌道磁化およびスピン磁化を生じさせることを示す。

ABSTRACT

Light-matter interaction allows to achieve non-equilibrium states that are otherwise inaccessible. Motivated by recent experiments that report ferroelectricity -- and even multiferroicity -- in the prototypical diamagnetic band insulator SrTiO$_3$ induced by terahertz pulses, we investigate the carrier and magnetization dynamics of SrTiO$_3$ excited optically by linearly and circularly polarized light. Our real-time time-dependent density-functional theory (RT-TDDFT) results reveal a highly non-trivial, site- and orbital-dependent temporal evolution with charge transferred from O $2p$ to Ti $3d$ states. For linearly polarized light the orbitally polarized lobes of electron density at the oxygen and titanium sites fluctuate out-of-phase, resembling the soft transverse optical phonon mode, dynamically breaking inversion symmetry. In contrast, circularly polarized pulses induce a coherent rotation of the charge dipoles around O. This induces a helicity-dependent finite transient magnetization with opposite sign for oxygen and Ti even without ionic motion. Detailed analysis reveals that the dominant mechanism is the transfer of angular momentum of light to the electronic orbital angular momentum, while spin-orbit coupling plays a key role in the transfer from orbital to spin angular momentum, the former being an order of magnitude larger than the latter.

研究の動機と目的

• 線偏光および円偏光光励起下のSrTiO3におけるキャリアと磁化ダイナミクスを調査する。
• 非磁性バンド絶縁体における電荷再分布と軌道およびスピン角運動量の結合を同定する。
• 光から電子への角運動量移動を仲介するスピン–軌道結合の役割を解明する。
• レーザー周波数とパルスフルエンスが一過性磁性状態に与える影響を探る。

提案手法

• Elkコードを用いたFP-LAPW基底によるRT-TDDFTシミュレーションを実施する。
• 非共線性の時間依存Kohn–Sham枠組みでGGA-PBEsol交換相関汎関数を使用する。
• 線形および円偏光のデュポレ近似におけるベクトルポテンシャルを用いて外部レーザ場をモデリングする。
• SrTiO3イオンを囲む原子球へ射影して時間依存のスピンおよび軌道角運動量を計算する。
• 時間依存のDOSおよび電荷密度再配分を分析して軌道およびスピンダイナミクスを追跡する。

Figure 1: Time evolution of the electronic charge $\Delta Q=Q(t)-Q(0)$ within the muffin-tin spheres of Ti, O and interstitial region following an excitation with (a) linearly and (b) circularly polarized light with a laser frequency of $\hbar\omega=2.5$ eV, laser peak intensity of $10^{11}$ W/cm 2

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 線偏光と円偏光はSrTiO3におけるO 2pとTi 3d状態間の電荷移動にどのような影響を与えるか。
• RQ2 円偏光は非磁性絶縁体における一過性磁化を誘発しうるか、軌道成分とスピン成分の役割は何か。
• RQ3 スピン–軌道結合は光で誘起された軌道磁化からスピン磁化へどのように媒介するのか。
• RQ4 レーザーの周波数と強度は誘導磁化の大きさと時間的プロファイルにどのように影響するか。

主な発見

• 線偏光はOとTiの電荷揺らぎを位相差をもって駆動し、対称性を動的に破るソフトTOモードに似た挙動を示す。
• 円偏光はO周りの電荷双極子の一貫性のある回転を誘発し、イオン運動なしにOとTiで反対符号の円偏光性依存性の一過性磁化を生じる。
• 主な機構は光から電子軌道角運動量への角運動量移動であり、SOCが軌道からスピン角運動量への移動を可能にする。
• 軌道磁化は励起中および励起後にスピン成分より1オーダー大きく、SOCをオフにするとスピンモーメントは消失し軌道モーメントは残る。
• 一過性磁化は光強度と比例するようにEとE*の積に関与する規模で拡大するが、強場効果は線形性からの逸脱を示す。
• パルスのパワーがバンドギャップを超えるフォトンエネルギー（例：2.5 eV）の場合、パルス後にもスピンおよび軌道磁化が持続する。一方、ギャップ以下（例：1.5 eV）ではパルス中のみ一過性の軌道モーメントが現れ、その後大きく緩和する。

Figure 2: Changes of the spin- and element-resolved time-dependentdensity of states (DOS) during the pulse ( $t=17$ fs) for (a-b) linearly and (c-d) circularly polarized light with laser frequency of $\hbar\omega=2.5$ eV with peak intensity $10^{11}$ W/cm 2 . Changes in occupation at negative/positi