[論文レビュー] Dissociative electron attachment dynamics of carbon disulfide and violation of axial recoil approximation near the 6-eV resonance

Anirban Paul, Dhananjay Nandi|arXiv (Cornell University)|May 20, 2022

Atomic and Molecular Physics参考文献 33被引用数 4

ひとこと要約

本研究は、6.2 eV 共鳴付近におけるジカルボンサルファイド（CS2）の不活性電子付加（DEA）ダイナミクスを速度スライスイメージング（VSI）を用いて調査し、一時的負イオン（TNI）の曲がりによって軸反動近似から顕著なずれが生じることを明らかにした。S−およびCS−断片イオンの角度分布は、TNIの曲がりが発射パターンを広げて非対称にする結果となり、高エネルギーおよび低エネルギーイオンのそれぞれに対して、FWHM値が56°および74°に達し、強い非線形解離ダイナミクスを示している。

ABSTRACT

Complete dissociation dynamics of low-energy electron attachment to carbon disulfide have been studied using the velocity slice imaging (VSI) technique. The ion yields of S- and CS- fragment ions as the function of incident electron energy in the range 5 to 11 eV have been obtained. Two resonances for S- ions at around 6.2 eV and 7.7 eV and only one resonance for CS- ions at around 6.2 eV have been obtained in this energy range. The kinetic energy and the angular distributions of these fragment negative ions at different incident electron energies around these resonances have been measured. From the angular distribution of these fragment anions, we have found that the bending of the temporary negative ions causes a significant change in the angular distribution from the expected one.

研究の動機と目的

• CS2への低エネルギー電子付加の解離ダイナミクスを理解すること、特に6.2 eV 共鳴付近での挙動を明らかにすること。
• 速度スライスイメージング（VSI）を用いて、S−およびCS−断片アニオンの運動エネルギーおよび角度分布を測定すること。
• 線形三原子分子におけるDEA過程における軸反動近似の妥当性を検討すること。
• TNIの曲がりが断片アニオンの発射パターンを歪める役割を特定すること。

提案手法

• S−およびCS−断片イオンの運動量分布を測定するために、速度スライスイメージング（VSI）が用いられた。
• 200 ns のパルス電子ビームが、VSI分光計で分子ビームと垂直に交差し、一時的負イオン（TNI）を生成した。
• プッシュャープレートで4 µs の負の抽出パルスを印加し、レンズ電極および円錐形ドリフト管を通じて2次元位置分解検出器（PSD）にイオンを集束した。
• 運動量画像から角度分布を抽出し、次式の畳み込みモデルを用いてフィッティングした：IBending(θ) = ∫ e−ψ²/2σ² IAxialRecoil(θ−ψ) dψ、ここでψは曲がり角である。
• 軸反動分布 IAxialRecoil(θ) は、球面調和関数と位相差を組み込んだ |a1Y11 + a3Y13 eiδ|² としてモデル化された。
• TNI曲がりの程度を定量化するために、FWHMを含むフィッティングパラメータが抽出された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 6.2 eV におけるCS2のDEAにおいて、TNIの曲がりが軸反動近似をどの程度破るか？
• RQ2 6.2 eV 共鳴付近で、S−およびCS−断片の運動エネルギーおよび角度分布はどのように異なるか？
• RQ3 低エネルギーS−およびCS−イオン形成における振動励起の役割は何か？
• RQ4 なぜ低エネルギーイオンの発射角度分布が高エネルギーイオンよりも広がっているのか？
• RQ5 理論的モデルが不足する7.7 eV 共鳴の背後にある対称性およびダイナミクスは何か？

主な発見

• S−イオンの生成断面積には6.2 eV および7.7 eV にピークを示す二つの共鳴が認められ、CS−イオンの生成断面積には6.2 eV のみに共鳴が観察された。
• S−イオンの運動エネルギー分布には二つの明確なピークが存在し、0 eV 付近に一つのピークと、7.2 eV を超えて減少するもう一つのピークが観察された。これは、7.7 eV で三体解離または第二の二体解離経路を経由する解離を示唆している。
• 低エネルギーS−イオンは、非常に高い振動励起状態にあるCS断片に起因するとされ、入射エネルギーに依存せずにピーク位置が一定であることが示された。
• 断片アニオンの角度分布は、軸反動近似では説明できない。代わりに、TNIの曲がりが発射パターンを顕著に歪めている。
• TNI曲がりのガウス関数のFWHMは、高エネルギーS−イオンで56°、低エネルギーS−イオンで74°であり、低エネルギー領域でより大きなTNI曲がりの寄与が示された。
• CS−イオンの角度分布はS−イオンと類似しており、FWHMは高エネルギーで48°、低エネルギーで74°であり、断片種別に一貫した曲がりの影響が確認された。