[論文レビュー] Distinct spin-lattice and spin-phonon interactions in monolayer magnetic CrI$_3$

Lucas Webster, Liangbo Liang+1 more|arXiv (Cornell University)|May 26, 2018

2D Materials and Applications被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、密度汎関数理論（DFT）を用いて、モノレイヤー CrI₃ におけるスピン・ラティス結合およびスピン・フォノン結合を、非磁性（NM）、反強磁性（AFM）、強磁性（FM）相において調査した。磁性が金属-半導体遷移を誘発すること、およびフォノン周波数とラマンスペクトルが磁性秩序に強く依存すること（特にCrに起因するモード）が明らかになった。これは、ラマン分光法による磁性相の実験的同定のための指紋として機能する。

ABSTRACT

We apply the density-functional theory to study various phases (including non-magnetic (NM), anti-ferromagnetic (AFM), and ferromagnetic (FM)) in monolayer magnetic chromium triiodide (CrI$_3$), a recently fabricated 2D magnetic material. It is found that: (1) the introduction of magnetism in monolayer CrI$_3$ gives rise to metal-to-semiconductor transition; (2) the electronic band topologies as well as the nature of direct and indirect band gaps in either AFM or FM phases exhibit delicate dependence on the magnetic ordering and spin-orbit coupling; and (3)the phonon modes involving Cr atoms are particularly sensitive to the magnetic ordering, highlighting distinct spin-lattice and spin-phonon coupling in this magnet. First-principles simulations of the Raman spectra demonstrate that both frequencies and intensities of the Raman peaks strongly depend on the magnetic ordering. The polarization dependent $A_{1g}$ modes at 77 cm$^{-1}$ and 130 cm$^{-1}$ along with the $E_g$ mode at about 50 cm$^{-1}$ in the FM phase may offer a useful fingerprint to characterize this material. Our results not only provide a detailed guiding map for experimental characterization of CrI$_3$, but also reveal how the evolution of magnetism can be tracked by its lattice dynamics and Raman response.

研究の動機と目的

• モノレイヤー CrI₃ における磁性秩序（NM、AFM、FM）が電子構造および格子力学に与える影響を理解すること。
• スピン軌道相互作用（SOC）が磁性相におけるバンドトポロジーおよびバンドギャップをどのように調整するかを調査すること。
• フォノンモードの磁性秩序への感受性を分析することで、スピン・ラティスおよびスピン・フォノン結合の役割を明らかにすること。
• ラマンスペクトルをシミュレートし、磁性相に依存する偏光依存性を持つラマンピークを同定すること。
• 格子力学およびラマン応答を用いた実験的同定の理論的指針を提供すること。

提案手法

• VASPを用いて、投影 augmented wave（PAW）法を用いたスピン極性密度汎関数理論（DFT）計算を実施した。
• LDAおよびPBEの交換相関関数を用い、フォノンおよびラマンデータにおいてLDAが実験とより良好に一致した。
• NM、AFM、FM相において、スピン軌道相互作用（SOC）を含む・含まない状態での電子バンド構造およびバンドギャップを計算した。
• フォノン分散および状態密度を計算し、特にCr原子の振動に起因するモードが磁性秩序にどのように感受されるかを分析した。
• 633 nmのレーザー励起条件下で誘電テンソルを用いて偏光ラマンスペクトルをシミュレートし、ガウス型幅（1.0 cm⁻¹）を適用した。
• ラマン活性モードの対称性および強度を分析し、磁性秩序に依存するスペクトル指紋を同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 強磁性（FM）または反強磁性（AFM）の導入が、モノレイヤー CrI₃ の電子バンド構造およびバンドギャップの性質にどのように影響を与えるか？
• RQ2 Cr原子に起因するフォノンモードは、磁性秩序の変化に対してどの程度感受されるか。これは、スピン・ラティスおよびスピン・フォノン結合の証拠となるか？
• RQ3 モノレイヤー CrI₃ におけるラマンスペクトル（特にピーク周波数および強度）は、磁性相に応じてどのように変化するか？
• RQ4 特定のラマンモードが、FM、AFM、NM相を区別するための信頼できる実験的指紋として機能できるか？
• RQ5 スピン軌道相互作用は、異なる磁性相において電子バンドトポロジーおよびバンドギャップ特性にどのように影響を与えるか？

主な発見

• モノレイヤー CrI₃ における磁性は金属-半導体遷移を誘発する。FM相ではPBE-SOCで直接バンドギャップが0.890 eVを示し、AFM相ではPBE-SOCでより小さい間接ギャップ1.024 eVを示す。
• Cr原子に起因するフォノンモードは磁性秩序に極めて感受され、特にFM相におけるA₁gモード（77 cm⁻¹および130 cm⁻¹）およびEgモード（約50 cm⁻¹）に顕著な周波数シフトが観察された。
• ラマンスペクトルのシミュレーションから、磁性秩序に強く依存することが明らかになった。FM相における77 cm⁻¹および130 cm⁻¹のA₁gモードおよび約50 cm⁻¹のEgモードは偏光依存性を示し、主要な指紋として機能する。
• これらのモードのラマン強度および周波数は、FM、AFM、NM相間で顕著に変化するため、格子力学が磁性相転移を追跡できることを示唆している。
• スピン軌道相互作用はバンドトポロジーおよびバンドギャップの性質を顕著に変化させ、特にFM相ではバンドギャップがPBEの1.024 eVからPBE-SOCで0.890 eVに減少する。
• LDAに基づく計算はPBEよりも実験データと良好に一致したため、本系におけるフォノンおよびラマン応答を予測する際、LDAが好ましい汎関数であると判明した。