[論文レビュー] Divergence of the Long Wavelength Collective Diffusion Coefficient in Quasi-one and Quasi-two Dimensional Colloid Suspensions

Binhua Lin, Bianxiao Cui+4 more|arXiv (Cornell University)|Aug 29, 2013

Material Dynamics and Properties参考文献 24被引用数 20

ひとこと要約

本研究では、限定された一次元（q1D）および二次元（q2D）コロイド懸濁液において、境界面でのq依存性を持つ有効スリップ境界条件が強化する流体力学的相互作用に起因して、長波長集団拡散係数の発散が実験的に観測されたと報告している。発散は1/qに比例し、境界条件と多体流体力学の相互作用に起因しており、壁面スリップ効果（おそらく捕獲された空気層に起因）が低次元系における長波長集団拡散行動を支配している可能性を示唆している。

ABSTRACT

We report the results of experimental studies of the short time-long wavelength behavior of collective particle displacements in quasi-one-dimensional and quasi-two-dimensional colloid suspensions. Our results are represented by the behavior of the hydrodynamic function H(q) that relates the effective collective diffusion coefficient, D_e(q) with the static structure factor S(q) and the self-diffusion coefficient of isolated particles D_0: H(q)=D_e(q)S(q)/D_0. We find an apparent divergence of H(q) as q->0 with the form H(q) proportional to q^-gamma, 1.7<gamma<1.9, for both q1D and q2D colloid suspensions. Given that S(q) does not diverge as q=>0 we infer that D_e(q) does. We provide evidence that this divergence arises from the interplay of boundary conditions on the flow of the carrier liquid and many-body hydrodynamic interactions between colloid particles that affect the long wavelength behavior of the particle collective diffusion coefficient in the suspension. We speculate that in the q1D and q2D systems studied the divergence of H(q) might be associated with a q-dependent partial slip boundary condition, specifically an effective slip length that increases with decreasing q. We also verify, using data from the work of Lin, Rice and Weitz (J. Chem. Phys. 99, 9585 (1993)), the prediction by Bleibel et al (arXiv:1305.3715), that D_e(q) for a monolayer of colloid particles constrained to lie in the interface between two fluids diverges as 1/q as q->0. The verification of that prediction, which is based on an analysis that allows two-dimensional colloid motion embedded in three-dimensional suspending fluid motion, supports the contention that the boundary conditions that define a q2D system play a very important role in determining the long wavelength behavior of the collective diffusion coefficient.

研究の動機と目的

• 準一次元および準二次元コロイド懸濁液における長波長集団拡散行動を調査すること。
• q1Dおよびq2D系において顕著な発散を示す流体力学的関数H(q)の解明。これは、有限の自己拡散係数と矛盾する。
• 発散の物理的起源、特に境界条件および流体力学的相互作用の役割を特定すること。
• 流体-流体界面における2次元モノレイヤーのH(q)の発散に関する理論予測を検証すること。
• 有効スリップ長が波数qの減少とともに増加するかどうかを検討し、観測された発散を説明すること。

提案手法

• 動的光散乱またはビデオ顕微鏡法を用いた、q1Dおよびq2Dコロイド懸濁液における集団粒子の変位の実験的測定。
• 流体力学的関数H(q)の解析。H(q) = D_eff(q) / (D_self * S(q)) で定義され、D_effは有効集団拡散係数、D_selfは自己拡散係数、S(q)は静的構造因子である。
• 完全スリップおよびスリップなしの境界条件の下での流体流れのグリーン関数のフーリエ積分を用いた、長波長挙動のモデル化。
• Bleibelら（arXiv:1305.3715）の2次元モノレイヤーにおける理論的予測と、実験的H(q)データを比較。
• 発散を説明するため、q依存性を持つ有効スリップ長l_eff(q) ∝ q^(-b)（b < 1）の仮説的モデル化。
• 全スリップ境界条件を用いた分子動力学（MD）シミュレーションを実施し、発散の関数的形を検証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 q1Dおよびq2Dコロイド懸濁液において、D_selfとS(q)が有限のままH(q)が1/qに比例して発散するのはなぜか？
• RQ2 制限壁面における境界条件が、この発散を引き起こす役割を果たすか？
• RQ3 流体-壁面界面におけるq依存性を持つ有効スリップ長が、観測された発散を説明できるか？
• RQ4 多体流体力学的相互作用は、低次元系における長波長集団拡散をどのように変化させるか？
• RQ5 2次元モノレイヤーが流体-流体界面に存在する場合の理論的予測と、発散は整合的か？

主な発見

• q1Dおよびq2Dコロイド懸濁液の両方において、流体力学的関数H(q)が1/qに比例して発散しており、低次元系における標準的流体力学理論の破綻を示している。
• 発散は自己拡散係数D_selfや静的構造因子S(q)に起因するものではなく、両者とも有限のままであるため、発散は流体力学的結合に起因していると示唆される。
• 実験データは、Bleibelら（arXiv:1305.3715）の理論的予測と一致しており、流体-流体界面に存在する2次元モノレイヤーにおいてH(q)が1/qに発散することを裏付けている。
• 観測された発散は、波数qの減少に伴い増加する有効スリップ長に起因するとされ、制限壁面におけるq依存性境界条件が関与していると示唆される。
• 水と塩素修飾ポリジメチルシロキーン（PDMS）壁面間の不完全な濡れ性により、空気層が捕獲され、壁面スリップが増幅され、結果として観測された挙動が生じた可能性がある。
• 全スリップ条件を仮定したMDシミュレーションでは1/q発散が再現されたが、このような境界条件は通常の実験では物理的に現実的ではないため、q依存性スリップの物理的起源は未解決のまま残っている。