[論文レビュー] Domain dynamics in LiCuVO$_4$: Evidence for polarized nanoregions

Christoph P. Grams, Severin Kopatz+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 4, 2019

Multiferroics and related materials参考文献 30被引用数 6

ひとこと要約

本研究は多フェロイック系LiCuVO₄におけるドメインダイナミクスを調査し、リチウム欠陥に起因する、遅い電気ドメインスイッチングおよびナノスケールのドメインサイズ（平均約38 nm）を明らかにした。低温誘電率、ピロ電流、磁気歪みおよび熱膨張の測定を用いて、著者らは強力な磁気弾性結合を示し、スピンスーパーカラムメカニズムに疑問を呈した。ドメインスイッチングはピン留めされており、集団的スピンダイナミクスではなく、欠陥に起因するナノ領域に支配されていることが示された。

ABSTRACT

LiCuVO$_4$ is a model system of a 1D spin-1/2 chain that enters a planar spin-spiral ground state below its Néel temperature of 2.4 K due to competing nearest and next nearest neighbor interactions. The spin-spiral state is multiferroic with an electric polarization along the a axis which has been proposed to be caused purely by the spin supercurrent mechanism. With external magnetic fields in c direction T$_N$ can be suppressed down to 0 K at 7.4 T. Here we report dynamical measurements of the polarization from P(E)-hysteresis loops, magnetic field dependent pyro-current and non-linear dielectric spectroscopy as well as thermal expansion and magnetostriction measurements at very low temperatures. The multiferroic transition is accompanied by strong anomalies in the thermal expansion and magnetostriction coefficients and we find slow switching times of electric domain reversal. Both observations suggest a sizable magnetoelastic coupling in LiCuVO$_4$. By analyzing the non-linear polarization dynamics we derive domain sizes in the nm range that are probably caused by Li defects.

研究の動機と目的

• スピンスパイラル状態を示すモデル系としての多フェロイック系LiCuVO₄における誘電的ドメインスイッチングのダイナミクスを理解すること。
• 電気分極が純粋にスピンスーパーカラムメカニズムに起因するのか、あるいは構造的欠陥の影響を受けるのかを特定すること。
• 磁気弾性結合がドメインスイッチングおよび分極反転をどのように媒介するかを調査すること。
• 低温電気的および熱力学的測定を用いて、誘電的ドメインのサイズ分布およびスイッチングキネティクスを特徴付けること。

提案手法

• 誘電的ダイナミクスをP(E)-ヒステリシスループを用いて測定するため、最大1 kHzの交流電場を用いた高精度誘電率スペクトロスコピーを実施した。
• 一時的分極電流を検出するため、ケイスリー電気計を用いてピロ電流および磁気電流測定を、温度および磁場サイクルの下で実施した。
• 熱膨張および磁気歪みは、3Heシステム内に設置された自作容量ダイラトメータを用いて測定され、数値微分によりαおよびλ係数が決定された。
• 非線形誘電率スペクトロスコピーおよび周波数依存誘電率（ε′）は、Quantum Design PPMSおよびトップローディング冷温器を用いて測定され、緩和ダイナミクスを調査した。
• ドメインサイズ分布は、アーレニウスおよびボーゲル＝フルーチャーの両モデルを用いて、非線形分極応答から抽出された。
• 高品質な低温測定に適したLiCuVO₄の単結晶は、35 mol% LiCuVO₄、910 Kの初期温度、0.1 K/hの冷却速度を用いたフラックス法により成長した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 LiCuVO₄で観察された遅い電気ドメインスイッチングの起源は何か。これは内在的なスピンダイナミクスに起因するのか、あるいは欠陥ピン留めに起因するのか。
• RQ2 磁気弾性結合は、多フェロイック転移および分極応答にどの程度影響を及えるか。
• RQ3 誘電的ドメインの特徴的なスケールは何か。また、その分布はどのように変動するか。
• RQ4 Li欠陥は、LiCuVO₄におけるスピンスパイラルおよび誘電的ドメインの形成および安定性にどのように寄与するか。
• RQ5 分極応答はドメイン成長メカニズムに従うのか、それとも固定された欠陥安定ナノドメインの分布に従うのか。

主な発見

• LiCuVO₄における多フェロイック転移は、熱膨張および磁気歪み係数に顕著な異常を示し、顕著な磁気弾性結合を示している。
• 電気的ドメイン反転は遅いスイッチング時間を示し、特徴的な緩和時間はボーゲル＝フルーチャーに類似した温度依存性を示しており、エネルギー障壁の広い分布を示している。
• 非線形誘電率スペクトロスコピーにより、ドメインサイズがナノスケールであることが判明した。アーレニウス適合では約3.8×10⁻²³ m³、ボーゲル＝フルーチャー適合では約2.0×10⁻²³ m³の平均体積が得られ、直径約38 nmの球体に相当する。
• Li欠陥がナノスケールのドメイン境界の起源であると提唱され、ここではスピンスパイラルのヘリシティが反転し、分極スイッチングが生じるとされた。
• 7.5 Tを超える領域で熱膨張に鋭い異常がないことから、非磁性欠陥が長距離にわたる非整数スピン秩序を破壊しており、局在的ドメイン形成と整合的であることが示された。
• データは純粋なスピンスーパーカラムメカニズムを否定する。遅い欠陥支配のダイナミクスおよびピン留めされたドメイン行動は、一貫したスピン駆動分極とは整合しない。