[論文レビュー] Droplets on liquids and their long way into equilibrium

Stefan Bommer, Sebastian Jachalski+3 more|arXiv (Cornell University)|Dec 5, 2012

Fluid Dynamics and Thin Films参考文献 26被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、ポリスチレン（PS）ドロップレットがポリメチルメタクリレート（PMMA）液体基板上での平衡状態への緩やかな緩和を、現場での走査力顕微鏡と薄膜動的モデルを組み合わせて調査した。ドロップレットは初期条件に依存せず、明確に定義された中間形状を経て平衡に達することが明らかになった。平衡化時間は体積に強く依存し、平衡ドロップレット形状から得た表面張力の抽出を経て、実験とシミュレーションの定量的整合性が達成された。

ABSTRACT

The morphological paths towards equilibrium droplets during the late stages of the dewetting process of a liquid film from a liquid substrate is investigated experimentally and theoretically. As liquids, short chained polystyrene (PS) and polymethyl-methacrylate (PMMA) are used, which can be considered as Newontian liquids well above their glass transition temperatures. Careful imaging of the PS/air interface of the droplets during equilibration by \emph{in situ} scanning force microscopy and the PS/PMMA interface after removal of the PS droplets reveal a surprisingly deep penetration of the PS droplets into the PMMA layer. Droplets of sufficiently small volumes develop the typical lens shape and were used to extract the ratio of the PS/air and PS/PMMA surface tensions and the contact angles by comparison to theoretical exact equilibrium solutions of the liquid/liquid system. Using these results in our dynamical thin-film model we find that before the droplets reach their equilibrium they undergo several intermediate stages each with a well-defined signature in shape. Moreover, the intermediate droplet shapes are independent of the details of the initial configuration, while the time scale they are reached depend strongly on the droplet volume. This is shown by the numerical solutions of the thin-film model and demonstrated by quantitative comparison to experimental results.

研究の動機と目的

• 液体基板上でのドロップレットの形態的進化が、脱湿の後期段階にどのように進行するかを理解すること。
• 液体/液体脱湿ダイナミクスの理論的モデルに対する定量的実験的検証の不足を解消すること。
• 実験的に観察された平衡ドロップレット形状から、正確な表面張力比と接触角を抽出すること。
• 平衡化過程における一時的ドロップレット形状が、異なる初期状態に依存するか、それとも普遍的であるかを検証すること。
• 薄膜モデルに基づく数値シミュレーションと実験的ドロップレット進化の間の定量的リンクを確立すること。

提案手法

• 短鎖ポリスチレン（PS）とポリメチルメタクリル酸エステル（PMMA）をモデル液体として用い、両者ともガラス転移温度よりも著しく高い温度で実験を行った。
• 現場での走査力顕微鏡を用いて、ドロップレットの平衡化過程中のPS/空気界面と、ドロップレット除去後のPS/PMMA界面を観察した。
• 実験的平衡ドロップレット形状を正確な理論的解と比較することで、表面張力比と接触角を抽出した。
• これらの実験的に得られたパラメータを、潤滑理論と不混和液体のストークス流れに基づく薄膜動的モデルに適用した。
• さまざまな初期ドロップレット形状と体積について、薄膜方程式を数値的に解き、一時的形状をシミュレートした。
• 同じ時間と体積で、実験的およびシミュレートされたドロップレット形状を定量的に比較した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 液体基板上でのドロップレットが平衡に達する前に経験する中間的形態的段階は何か？
• RQ2 一時的ドロップレット形状は初期状態に依存するのか、それとも普遍的であるのか？
• RQ3 平衡に達するまでの時間はドロップレット体積にどのように依存するか？
• RQ4 実験的に測定された平衡ドロップレット形状から、正確な表面張力比と接触角を抽出できるか？
• RQ5 薄膜モデルに基づく数値シミュレーションは、ドロップレット進化の実験的観察とどの程度定量的に一致するか？

主な発見

• 十分に小さな体積のドロップレットはレンズ状の平衡形状をとるため、正確な理論的解と比較することで、PS/空気およびPS/PMMAの表面張力比と接触角を高精度で抽出できる。
• ドロップレットの一次的形態的進化は初期状態に依存せず、すべてのドロップレットが同じ明確に定義された中間形状の系列を経る。
• 平衡に達するまでの時間はドロップレット体積に強く依存しており、大きなドロップレットは著しく長時間かけて平衡化する。平衡化時間はドロップレットのサイズに応じて数分から数時間にわたる。
• 実験的に得た表面張力パラメータを用いた数値的シミュレーションは、同じ時間と体積で実験的ドロップレットプロファイルと優れた定量的整合性を示した。
• 140 °Cで数マイクロメートルの半径を持つドロップレットでは、数分以内に形状不変状態に達し、実験とシミュレーションの信頼性ある比較が可能になる。
• 後期段階のシミュレーションにおける残存する不一致は、PMMA/基板界面での可能ないンターフェーススリップ効果や分子間力が、現在のモデルに含まれていないためであるとされる。