[論文レビュー] Dynamic and Static Transmission Electron Microscopy Studies on Structural Evaluation of Au nano islands on Si (100) Surface

Ashutosh Rath, R. R. Juluri+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 20, 2012

Nanowire Synthesis and Applications参考文献 19被引用数 5

ひとこと要約

本研究は、高解像度TEMを用いて、Si(100)基板上に形成された2.0 nmの金ナノ島の熱アニール過程における構造的進化を、in-situおよびex-situの両方のTEM法で調査した。高真空下のアニールでは、界面に存在する自然酸化被膜の選択的熱分解が起因し、長方形／正方形形状の金シリサイド構造の形成が促進されるのに対し、低真空下では再酸化が進行し、AuとSiの間にバリア層が形成されることでシリサイドの生成が抑制されることが明らかになった。

ABSTRACT

Transmission electron microscopy (TEM) study on morphological changes in gold nanostructures deposited on Si (100) upon annealing under different vacuum conditions has been reported. Au thin films of thickness ~2.0 nm were deposited under high vacuum condition (with the native oxide at the interface of Au and Si) using thermal evaporation. In-situ, high temperature (from room temperature (RT) to 850\degreeC) real time TEM measurements showed the evaluation of gold nanoparticles into rectangular/square shaped gold silicide structures. This has been attributed to selective thermal decomposition of native oxide layer. Ex-situ annealing in low vacuum (10-2 mbar) at 850\degreeC showed no growth of nano-gold silicide structures. Under low vacuum annealing conditions, the creation of oxide could be dominating compared to the decomposition of oxide layers resulting in the formation of barrier layer between Au and Si.

研究の動機と目的

• 熱アニール下における真空条件の違いが、Si(100)上に形成されたAuナノ島の構造的変化に与える影響を理解すること。
• アニール過程における界面反応を媒介するAu/Si界面に存在する自然酸化被膜の役割を調査すること。
• in-situ高温度TEM観察結果とex-situアニール結果を比較し、真空環境がシリサイド形成に与える影響を評価すること。
• 安定な金シリサイドナノ構造が形成される条件と、酸化が界面反応を阻害する条件を特定すること。
• ナノエレクトロニクス応用に向けたAu-Si界面反応の力学的・熱力学的挙動に関する知見を提供すること。

提案手法

• 高真空下で熱蒸着法を用いて、Si(100)基板上に2.0 nmのAu薄膜を堆積させ、界面に自然酸化被膜を保持した状態とした。
• 室温から850 °Cまでを対象としたin-situ高温度TEM観察を実施し、リアルタイムでの形態変化を観察した。
• 低真空（10⁻² mbar）下で850 °Cでex-situアニールを実施し、in-situ結果と構造的差異を比較した。
• 静的TEMを用いてアニール後の微細構造を分析し、特に金シリサイドおよび酸化被膜の相を同定した。
• 微細構造の変化と真空条件、界面酸化被膜の挙動を照合することで、反応経路を解明した。
• 回折および格子像を用いて、長方形／正方形形状の結晶性金シリサイド相の形成を確認した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 アニール過程における真空環境が、Si(100)上に形成されたAuナノ島の構造的進化にどのように影響を与えるか？
• RQ2 熱処理中に、界面に存在する自然酸化被膜がAuシリサイド相の形成をどのように媒介しているか？
• RQ3 なぜin-situ高温度TEM実験において高真空下で長方形／正方形形状の金シリサイド構造が形成されるのか？
• RQ4 同じ温度と時間で実施されたex-situアニールにおいて、低真空下ではなぜシリサイド構造が形成されないのか？
• RQ5 低真空アニール中に再酸化が進行することで、AuとSiの間に界面バリアが形成されると言えるか？

主な発見

• in-situ高温度TEMでは、高真空下で850 °Cに到達した段階で、非晶質または微小なAuナノ粒子が明確な長方形／正方形形状の金シリサイド構造に変化することが観察された。
• 金シリサイドの形成は、Au/Si界面に存在する自然酸化被膜の選択的熱分解に起因し、界面反応が促進された。
• 低真空（10⁻² mbar）下で850 °Cで実施したex-situアニールでは、酸化被膜の再形成が優勢となり、金シリサイド構造の生成が失敗した。
• 低真空下での再酸化により、AuとSiの間に熱力学的に安定なバリア層が形成され、界面混合が抑制された。
• 微細構造の進化は真空条件に極めて敏感であり、高真空ではシリサイドの形成が促進され、低真空では抑制された。
• 本研究は、界面酸化被膜の動的挙動が、アニール後のAu-Siナノ構造の最終相および形状を決定づけることが明らかになった。