[論文レビュー] Dynamic Magnetic Crossover at the Origin of the Hidden-Order in van der Waals Antiferromagnet CrSBr

Sara A. López-Paz∥, Zurab Guguchia+7 more|arXiv (Cornell University)|Mar 22, 2022

2D Materials and Applications参考文献 53被引用数 108

ひとこと要約

本研究では、CrSBrが、面内一軸異方性によって駆動される、隠れた秩序相に裏打ちされた動的磁気的クロスオーバーを示すことが明らかになった。中性子回折、ミューオンスピン緩和、X線回折を用いて、TN ≈140 K未満で二次元的A型反強磁性状態が同定され、その後、T* ≈40 Kで磁気揺動の徐々な遅れとスピンの凍結が観察された。これは、内部磁場の連続的再配向とa軸における負の熱膨張と関連している。

ABSTRACT

The van der Waals material CrSBr stands out as a promising two-dimensional magnet. Especially, its high magnetic ordering temperature and versatile magneto-transport properties make CrSBr an important candidate for new devices in the emergent field of two-dimensional magnetic materials. To date, the magnetic and structural properties of CrSBr have not been fully elucidated. Here, we report on the detailed temperature-dependent magnetic and structural properties of this material, by comprehensively combining neutron scattering, muon spin relaxation spectroscopy, synchrotron X-ray diffraction, and magnetization measurements. We evidence that this material undergoes a transition to an A-type antiferromagnetic state below $T_{ m N} \approx$ 140 K, with a pronounced two-dimensional character as deduced from the determined critical exponent of $\beta \approx $ 0.18. In our analysis of the field-induced metamagnetic transition, we find that the ferromagnetic correlations within the monolayers persist clearly above the N\'eel temperature in this material. Furthermore, we unravel the low-temperature (i.e. $T < T_{ m N}$) magnetic hidden order within the long-range magnetically ordered state. We find that it is associated to a slowing down of the magnetic fluctuations, accompanied by a continuous reorientation of the internal magnetic field. These take place upon cooling below $T_s$ $\approx$ 100 K, until a spin freezing process occurs at $T$* $\approx$ 40 K. We argue this complex dynamic behavior to reflect a magnetic crossover driven by the in-plane uniaxial anisotropy, which is ultimately caused by the mixed-anion character of the material. Our findings indicate that the magnetic and structural properties of CrSBr widen its potential application as a component for spin-based electronic devices.

研究の動機と目的

• van der Waals磁性体CrSBrの未解決な磁気的および構造的性質を解明すること。
• 40 K未満での異常な磁気抵抗および磁化変化の原因を特定すること。
• 長距離A型反強磁性状態内に隠れた秩序相が存在するかどうかを同定すること。
• SおよびBrの混合アンオン化学が磁気異方性および複雑なスピンダイナミクスを誘導する役割を調査すること。
• 構造的変化、例えば負の熱膨張を、磁気秩序遷移と関連付けること。

提案手法

• 長距離磁気構造および格子定数を決定するために、温度依存性の中性子粉末回折（NPD）を実施した。
• 局所的磁場をプローブし、スピンの凍結ダイナミクスを検出するために、ミューオンスピン緩和（µSR）分光法を実施した。
• 格子定数を測定し、負の熱膨張を含む構造的異常を検出するために、シンクロトロンX線回折（XRD）を実施した。
• 磁化測定をSQUID磁化計測法を用いて行い、磁気転移および磁化率をマップした。
• 磁気対称性解析に、FULLPROF SUITEおよびBASIREPSを用いたリートベルト精製を実施した。
• 複数の技術からのデータを統合し、温度にわたる磁気的・構造的・輸送的性質の相関を明らかにした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 CrSBrは40 K未満で隠れた秩序相を示すか。もしそうならば、その起源は何か？
• RQ2 CrSBrにおける磁気的基底状態の性質は何か。温度に伴いどのように変化するか？
• RQ3 Ts ≈100 KおよびT* ≈40 K未満で、磁気揺動および内部磁場はどのように変化するか？
• RQ4 面内一軸異方性が観察された動的磁気的クロスオーバーを駆動する役割は何か？
• RQ5 混合アンオン（S/Br）の性質が、磁気的交換相互作用およびスピンダイナミクスに与える影響は何か？

主な発見

• CrSBrはTN ≈140 K未満で長距離A型反強磁性転移を示し、臨界指数β ≈0.18–0.23であるため、強い二次元的特徴を示している。
• TNを超える領域でもフェロ磁性相関が持続しており、外部磁場誘起のメタマグネティック転移によって裏付けられ、パラ磁性相におけるスピン揺動の増強が確認された。
• Ts ≈100 K未満で動的磁気的クロスオーバーが観察され、磁気揺動の連続的遅れと内部磁場の再配向が特徴である。
• T* ≈40 Kでスピンの凍結が観察され、a軸の負の熱膨張と同時に発生し、隠れた秩序の兆候となった。
• 隠れた秩序は、面内一軸異方性によって駆動される磁気的クロスオーバーに起因するとされ、混合アンオン（S/Br）構造に由来する。
• 1.8 Kにおける精製された磁気モーメントはM = 3.09(1) µBであり、八面体環境下のCr(III)と整合的である。