[論文レビュー] Dynamical Image Charge Effect in Electron Tunneling: Beyond Energy Level Alignment

Chengjun Jin, Kristian S. Thygesen|arXiv (Cornell University)|Nov 1, 2013

Molecular Junctions and Nanostructures被引用数 1

ひとこと要約

本論文は、金属電極間の分子を通過する電子トンネルにおける動的画像電荷（IC）効果を調査し、有限のIC形成時間が静的IC近似と比較して、準粒子再結合係数 $Z$ に依存して $Z^2$ 倍の導電度の抑制を引き起こすことを示している。ベンゼンジアミン/Au系における第一原理的GW計算から、動的補正が導電度を50%以上低下させることを明らかにした。

ABSTRACT

When an electron tunnels between two metal contacts it temporarily induces an image charge (IC) in the electrodes which acts back on the tunneling electron. It is usually assumed that the IC forms instantaneously such that a static model for the image potential applies. Here we investigate how the finite IC formation time affects charge transport through a molecule suspended between two electrodes. For a single level model, an analytical treatment shows that the conductance is suppressed by a factor $Z^2$ (compared to the static IC approximation) where $Z$ is the quasiparticle renormalization factor. We show that $Z$ can be expressed either in terms of the plasma frequency of the electrode or as the overlap between the ground states of the electrode with and without an electron on the molecule. First-principles GW calculations for benzene-diamine connected to gold electrodes show that the dynamical corrections can reduce the conductance by more than a factor of two.

研究の動機と目的

• 有限の画像電荷（IC）形成時間が分子ジャンクションにおける電子トンネル導電度に与える影響を理解すること。
• 即時のIC応答を仮定する標準的な静的IC近似を越えること。
• 解析的モデルと第一原理的計算を用いて、動的IC効果が導電度に与える影響を定量化すること。
• 準粒子再結合係数 $Z$ と電極のプラズマ周波数または基底状態の重なりの間の関係を確立すること。

提案手法

• 動的IC効果に起因する導電度抑制係数 $Z^2$ を解析的に導出するための単一準位モデルを構築する。
• 電極のプラズマ周波数を用いて準粒子再結合係数 $Z$ を表現する。
• 電極の電子が分子上に存在する／存在しない状態の基底状態の重なりと $Z$ を関連付ける。
• ベンゼンジアミン分子が金電極に接続された系に対して、第一原理的GW計算を実施し、理論的モデルの妥当性を検証する。
• 静的IC近似と動的IC補正を施した場合の導電度値を比較する。
• GW法を用いて自己エネルギーを計算し、$Z$ を抽出して定量的比較を行う。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 有限の画像電荷形成時間は、静的IC近似と比較して、分子トンネルジャンクションの導電度にどのように影響を及ぼすか？
• RQ2 動的画像電荷効果が準粒子再結合係数 $Z$ に及ぼす定量的影響は何か？
• RQ3 準粒子再結合係数 $Z$ は、電極のプラズマ周波数または基底状態の重なりで表現可能か？
• RQ4 ベンゼンジアミン/Au などの現実的な分子ジャンクションにおいて、動的IC補正は導電度をどの程度低減させるか？
• RQ5 第一原理的GW計算は、解析的モデルが導電度抑制を予測するのと比較して、どのように一致するか？

主な発見

• 動的画像電荷効果により、導電度は準粒子再結合係数 $Z$ に依存して $Z^2$ 倍抑制される。
• 準粒子再結合係数 $Z$ は、電極のプラズマ周波数で表現可能である。
• $Z$ は、分子上に電子が存在する／存在しない状態における電極の基底状態の重なりに等しい。
• 金電極に接続されたベンゼンジアミン系において、第一原理的GW計算から、動的補正が導電度を2倍以上低下させることを示した。
• 遅延したIC応答が分子と電極間の有効な結合を減少させることで、抑制が生じる。