[論文レビュー] Dynamical local connector approximation for electron addition and removal spectra

M. Vanzini, Lucia Reining+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 8, 2017

Electronic and Structural Properties of Oxides参考文献 2被引用数 3

ひとこと要約

本稿では、均一電子系（HEG）から導出された局所的で周波数依存の実数のスペクトルポテンシャルを用いて、電子添加および除去スペクトルを計算する計算的に効率的な手法、動的局所コネクタ近似（dynLCA）を提案する。この手法は、GW計算と同等の精度を達成しつつ、LDAと同程度の計算コストで、金属、半導体、絶縁体の全範囲でバンド構造およびスペクトル関数を顕著に改善する。

ABSTRACT

Realistic calculations of electron addition and removal spectra rely most often on Green's functions and complex, non-local self-energies. We introduce a shortcut to obtain the spectral function directly from a local and frequency-dependent, yet real, potential. We calculate this potential in the homogeneous electron gas (HEG), and we design a connector which prescribes the use of the HEG results to calculate spectral functions of real materials. Benchmark results for several solids demonstrate the potential of our approach.

研究の動機と目的

• many-body 仮想論における非局所的で周波数依存の自己エネルギーを完全に解くことなく、スペクトル関数を計算する実用的な簡略化手法を開発すること。
• 全非局所的自己エネルギーの評価を必要とする標準的なグリーン関数手法の計算非効率性を克服すること。
• 均一電子系（HEG）から導出された局所的で実数の周波数依存スペクトルポテンシャルが、実材料の正確なスペクトル関数を再現できることを示すこと。
• HEGの結果に基づく簡略化されたコネクタを用いて、GWやスペクトル汎関数理論の実用的代替手段を提供すること。
• 金属、半導体、絶縁体を含む多様な材料において、本手法の有効性を検証し、計算コストの最小限の増加でLDAを大幅に上回る精度を示すこと。

提案手法

• 本手法は、一般化されたシャム＝シュレーテル方程式を用いて得られた均一電子系（HEG）の結果に基づき、局所的で周波数依存のスペクトルポテンシャル（SP）を構築する。
• SPは、HEGの周波数依存の交換相関寄与とDFTの局所密度汎関数ポテンシャルを組み合わせた動的局所コネクタ近似（dynLCA）を用いて構築される。
• スペクトル関数は、SPを用いたダイソン方程式により計算され、主な革新点は非局所的で複素数の自己エネルギーではなく、実数の局所的ポテンシャルを用いる点である。
• SPのキャリブレーションには、HEGの準粒子エネルギーとスペクトル重みが用いられ、高精度なGWに類似した結果と整合性を保つ。
• スペクトル関数の計算には、式（7）に示されるバンド構造に基づく表現を用い、SP固有状態の固有エネルギーにわたるデルタ関数の和をとることで、標準的なグリーン関数トレースよりも精度を向上させる。
• 本手法は単純な手続きで実装され、SPはLDAの交換相関ポテンシャルと、HEGから導出された周波数依存補正項の和として構築され、rs値ごとに表形式でパラメータが提示されている。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 均一電子系（HEG）から導出された局所的で実数の周波数依存スペクトルポテンシャルを構築し、実材料における電子添加および除去スペクトルを正確に記述できるか？
• RQ2 動的局所コネクタ近似（dynLCA）は、GW計算と同等のスペクトル関数の精度を達成しつつ、LDAと同等の計算効率を維持できるか？
• RQ3 金属、半導体、広帯ギャップ絶縁体のような電子的非均一性の異なる材料において、本手法はどの程度の性能を示すか？
• RQ4 HEGから導出されたSPを用いることで、強相関系やバンドギャップ誤差を持つ系において、LDAを上回るバンド構造およびスペクトル関数の改善が可能か？
• RQ5 DFTの交換相関ポテンシャルはコネクタにおいて果たす役割は何か？非金属的・非均一系においてその影響はどのように精度に現れるか？

主な発見

• 金属であるナトリウム（Na）において、dynLCAのスペクトル関数はHSE06基準と優れた一致を示し、正確なバンド分散とピーク位置を再現している。
• より非均一性の高い金属であるアルミニウム（Al）に対しても、dynLCAは高精度なスペクトル関数を提供しており、単純な金属を超えた頑健性を示している。
• 半導体のシリコン（Si）では、bandwidth誤差がLDAの10％から1％（13.11 eV）に、ギャップ誤差がLDAの53％から35％（0.78 eV）に低下し、LDAに比べ顕著な改善が見られた。
• 広帯ギャップ絶縁体のアルゴン（Ar）では、ギャップ誤差がLDAの22％からわずか0.9％（10.85 eV）に、bandwidth誤差が8.3％から0.06％に低下し、絶縁体において特に優れた性能を示した。
• dynLCAの計算コストはLDAと同等であり、HSE06よりも10倍以上低いため、実用的応用に非常に効率的である。
• 本手法はLDAを上回るバンド構造の改善を実現し、角度分解光電子分光法への応用が可能となる。また、スペクトル関数計算においてGWの実用的代替手段としての可能性を示している。