[論文レビュー] Dynamical Mean Field Theory, Model Hamiltonians and First Principles Electronic Structure Calculations

Gabriel Kotliar, Sergey Y. Savrasov|arXiv (Cornell University)|Aug 12, 2002

Advanced Chemical Physics Studies参考文献 1被引用数 5

ひとこと要約

本稿では、ダイナミカル・メインフィールド理論（DMFT）を第一原理電子構造計算と統合する統一的フレームワークを提示し、実際の物質における強い電子相関を高精度に取り扱うことを可能にする。セルラーアプローチにDMFTを埋め込み、有効作用からの自己エネルギー関数形を用いることで、バンド状態とハッブル型状態の両方を一貫して記述し、原子的および拡散的極限の間を橋渡しし、標準的なDFTやLDA+U手法よりも予測精度を向上させる。

ABSTRACT

We review the basic ideas of the dynamical mean field theory (DMFT) and some of the insights into the electronic structure of strongly correlated electrons obtained by this method in the context of model Hamiltonians. We then discuss the perspectives for carrying out more realistic DMFT studies of strongly correlated electron systems and we compare it with existent methods, LDA and LDA+U. We stress the existence of new functionals for electronic structure calculations which allow us to treat situations where the single--particle description breaks down such as the vicinity of the Mott transition.

研究の動機と目的

• モデルハミルトニアンにとどまらない、相関電子系における現実的な電子構造計算へのダイナミカル・メインフィールド理論（DMFT）の拡張を図ること。
• 単粒子像が崩れるモット転移付近の系を記述するにあたり、標準的密度汎関数理論（DFT）およびLDA+Uの限界を克服すること。
• 運動エネルギーと電子間相互作用を同等に扱う自己稠密な局所近似フレームワークの構築。
• 不規則な系、表面、界面、有限クラスター（分子系を含む）のような複雑な系へのDMFTの適用を可能にすること。
• DMFTを実空間および時間に依存する設定に拡張することで、非平衡系や第一原理分子動力学への応用の基盤を築くこと。

提案手法

• 相関のあるイオン問題を現実的な格子に埋め込むセルラーダイナミカル・メインフィールド理論（C-DMFT）を用い、局所的相関を自己稠密に取り扱う。
• フェルミオンおよびボソンに対して、運動量に依存しない自己エネルギー関数形 ΣF(iωn) および ΠB(iωn) を有効作用から導出し、イオン問題の非摂動的解法を可能にする。
• 局所的グリーン関数および頂点関数を運動量空間にわたる和で決定する自己稠密条件を実装する： G0−1(iωn) = [∑q (iωn − tq − ΣF)−1]−1 + ΣF。
• 有効作用に摂動補正 Φ¹ を導入し、GWに類似た関数形を用いて非局所補正を含めることで、DMFTの局所近似を越える。
• 有効作用形式を用いて、原子的極限とバンド極限の間を滑らかに接続する新しい関数形を導出し、強い相関を持つ系の取り扱いを可能にする。
• 四面体法および全エネルギーのためのパラメータ化関数形を用いて、モデルハミルトニアン（例：ハッブル模型）への適用を第一原理計算に拡張する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 DMFTを第一原理電子構造理論に体系的に埋め込むにはどうすればよいか。その目的は、実物質における強い相関を記述することにある。
• RQ2 LDAおよびLDA+Uの限界は何か。特に、モット転移付近の系において、単粒子像が崩れる状況で、DMFTはどのようにそれらの限界を克服できるか。
• RQ3 DMFTの局所近似は、表面、界面、不規則合金のような非周期的系へも拡張可能か。
• RQ4 自己エネルギーの非局所補正を、DMFTフレームワークの自己稠密性を損なわず、一貫して含めることは可能か。
• RQ5 有効作用形式は、DMFTと第一原理電子構造理論を統合する役割を果たすか。

主な発見

• DMFTはモデルハミルトニアンにおけるモット転移をうまく記述でき、ハッブル帯の出現およびフェルミ液体の破綻を捉えている。
• 本手法は、コーン＝シャムバンドとハッブルバンドの両方を同等に扱う一貫したフレームワークを提供し、相関系における標準的バンド理論の失敗を解消している。
• 有効作用から導出した自己エネルギー関数形により、DMFTの局所近似を超える体系的拡張が可能となり、非局所補正はGWに類似た摂動補正 Φ¹ によって捕捉されている。
• 四面体法を用いた第一原理計算へのDMFTの実装により、遷移金属酸化物を含む相関物質の現実的なスペクトル計算が可能になった。
• 本手法は不規則系、表面、有限クラスターに対しても成功裏に適用され、周期的結晶を超えた堅牢性を示している。
• 本フレームワークは、強い相関を含む第一原理分子動力学シミュレーションや、相関系固体における非平衡ダイナミクスの研究への応用の道筋を切り開いている。