[論文レビュー] Effect of chemical disorder on the magnetic anisotropy in L$1_0$ FeNi from first principles calculations

Mayan Si, Ankit Izardar+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 24, 2021

Magnetic properties of thin films被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、第一原理的DFT計算を用いて、L1₀ FeNiにおける磁気歪み異方化エネルギー（MAE）が、完全に整列した等原子比の状態を上回るFe過剰な組成を導入することによって向上することを示した。著者らは、Fe過剰な局所的近接原子環境を同定し、Ni面へのランダムなFeドーピングをシミュレートすることで、MAEが62.5% Feまで単調に増加することを示し、完全な秩序が異方性を最大化するとの仮定に疑問を呈した。

ABSTRACT

We use first principles calculations to investigate how deviations from perfect chemical order affect the magneto-crystalline anisotropy energy (MAE) in L$1_0$ FeNi. We first analyze the local chemical environment of the Fe atoms in various partially ordered configurations, using the orbital magnetic moment anisotropy (OMA) as proxy for a local contribution to the MAE. We are able to identify a specific nearest neighbor configuration and use this "favorable environment" to successfully design various structures with MAE higher than the perfectly ordered system. However, a systematic analysis of the correlation between local environment and OMA using smooth overlap of atomic positions (SOAP), indicates only a partial correlation, which exists only if the deviation from full chemical order is not too large, whereas in general no such correlation can be identified even using up to third nearest neighbors. Guided by the observation that the identified "favorable environment" implies an Fe-rich composition, we investigate the effect of randomly inserting additional Fe into the nominal Ni planes of the perfectly ordered structure. We find that the MAE increases with Fe content, at least up to 62.5% Fe. Thus, our study shows that the perfectly ordered case is not the one with highest MAE and that an increased MAE can be obtained for slightly Fe-rich compositions.

研究の動機と目的

• 化学的不規則性および等原子比からの逸脱がL1₀ FeNiにおける磁気歪み異方化エネルギー（MAE）に与える影響を調査すること。
• 特にFe原子周囲の局所的原子環境が、向上したMAEと相関するかどうかを特定すること。
• 制御されたFe過剰化学计量が、完全に整列した等原子比相よりも高いMAEをもたらすかどうかを検討すること。
• 局所的環境記述子が、不規則系におけるMAEの傾向を予測するのに有効かどうかを評価すること。
• 制御された化学組成および原子配列を用いたL1₀ FeNiにおけるMAE最適化のための設計原則を同定すること。

提案手法

• 電子構造およびMAEを計算するために、プロジェクター付加重波（PAW）法およびPBE交換相関関数を用いた密度汎関数理論（DFT）を採用した。
• MAE寄与の局所的プロキシとして、化学的秩序度75%の部分的に整列した超格子でさまざまなFe原子の軌道磁気モーメント異方性（OMA）を分析した。
• 局所的化学的環境を定量化し、OMA値と相関付けるために、滑らかな原子位置の重ね合わせ（SOAP）記述子を適用した。
• OMA分析により同定された「好ましい環境」に基づき、Fe含有量が50%から62.5%の範囲で変化するカスタム超格子構造を構築した。
• 完全に整列したL1₀構造のNi面へのランダムなFeドーピングをシミュレートし、組成効果がMAEに与える影響を評価した。
• SOAPベクトルの次元削減としてt-SNEを用い、局所的構造とOMAの相関を可視化および分析した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Fe原子周囲の特定の局所的化学的環境が、部分的に整列したL1₀ FeNiにおいてMAEの向上をもたらすか？
• RQ2 等原子比からの逸脱およびFe過剰な組成の導入によって、MAEはどの程度向上できるか？
• RQ3 SOAPで記述される局所的原子環境と、局所的OMAまたはグローバルなMAEとの間に強い予測的相関があるか？
• RQ4 完全に整列したL1₀構造のNi面へのランダムなFeドーピングは、化学的秩序が低下するにもかかわらず、MAEに正の寄与をもたらすか？
• RQ5 秩序系で同定された好ましい局所的構造が、Fe過剰で不規則な系においても維持され、より高いMAEをもたらすか？

主な発見

• Fe原子の周囲でFe過剰な配位が特徴の特定の近接原子配置が、高いOMAに対して特に有利であることが同定され、異方性の向上が局所的起源である可能性を示唆した。
• Fe含有量が50%から62.5%の範囲で、手動で設計された複数の超格子構造が、完全に整列した等原子比L1₀ FeNi構造を上回るMAEを示した。
• 体系的なSOAPベースの分析により、局所的環境とOMAとの間に弱く限定的な相関が見られたが、完全な化学的秩序からの逸脱が大きくなると相関は消失した。
• 完全に整列したL1₀構造のNi面への過剰Feのランダム挿入により、MAEが62.5% Feまで連続的に増加した。これは実験的観察と整合的であった。
• 結果として、完全に整列した等原子比L1₀ FeNiが最大MAEの最適な構造ではないことが示され、Fe過剰な組成が異方性の向上に有効な道筋であることが明らかになった。
• 本研究は、層間エpitaxial成長技術を用いて実現可能な制御されたFe過剰化学計量を用いた、高MAE L1₀ FeNiの設計原則を提供した。