[論文レビュー] Effect of electron correlations on attosecond photoionization delays in the vicinity of the Cooper minima of argon

Daniel Hammerland, P. Zhang+11 more|arXiv (Cornell University)|Jul 2, 2019

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 25被引用数 6

ひとこと要約

本研究は、アルゴンの3sコッパー類似最小値付近におけるアトセカンド光電離遅延を測定し、強い電子相関によって生じる相対的遅延が最大430 ± 20 asに達することを明らかにした。ELI-ALPSにおける100 kHzの高繰り返しレーザーを用いた実験により、最先端の理論的モデルが検証され、電子相関がこれらの大きな遅延を支配していることが確認された。これにより、アトセカンド遅延が多体効果を高感度で探る手段として有効であることが確立された。

ABSTRACT

Attosecond photoionization delays have mostly been interpreted within the single-particle approximation of multi-electron systems. The strong electron correlation between the photoionization channels associated with the 3p and 3s orbitals of argon presents an interesting arena where this single-particle approximation breaks down. Around photon energies of 42~eV, the 3s photoionization channel of argon experiences a ``Cooper-like" minimum, which is exclusively the result of inter-electronic correlations with the 3p shell. Photoionization delays around this ``Cooper-like" minimum have been predicted theoretically, but experimental verification has remained a challenge since the associated photoionization cross section is inherently very low. Here, we report the measurement of photoionization delays around the Cooper-like minimum that were acquired with the 100~kHz High-Repetition 1 laser system at the ELI-ALPS facility. We report relative photoionization delays reaching up to unprecedented values of 430 +/- 20~as, as a result of electron correlation. Our experimental results are in partial agreement with state-of-the-art theoretical results, but also demonstrate the need for additional theoretical developments.

研究の動機と目的

• 3sコッパー類似最小値付近におけるアルゴンのアトセカンド光電離遅延を測定し、電子相関が電離ダイナミクスに強く影響する領域での挙動を明らかにすること。
• 単粒子近似が破綻する領域において、特にRPAEおよびTDSEの高度な理論的モデルの妥当性を実験データと照合して検証すること。
• 原子光電離遅延がウィグナー成分と連続状態-連続状態成分に分離可能であるという仮定が、共鳴および反共鳴付近でも成り立つかを調査すること。
• アトセカンド光電離遅延が、多電子原子における電子相関効果を高感度で探る手段として有効であるかを確立すること。
• 特にアルゴンの3sチャネルにおけるコッパー最小値付近で理論的予測と実験的観測との間に生じる不一致を解消すること。

提案手法

• ELI-ALPS施設に設置された100 kHzの高繰り返しレーザーシステムを用い、アルゴンの光電離に適した孤立アトセカンドパルスを生成した。
• アトセカンド一時記録の再構成（RATR）技術を用いて、光電子干渉縞を測定し、遅延を抽出した。
• 三次元時間に依存するシュレーディンガー方程式（TDSE）の解から、無限時間表面フラックス法を適用して光電離遅延を抽出した。
• 連続状態-連続状態寄与を含めた3sおよび3pチャネル間の相対的遅延を予測するため、RPAE（交換を含むランダム位相近似）計算を実施した。
• 実験的遅延とRPAEおよびTDSEの結果を比較し、理論モデルの正確性および遅延の分離可能性の妥当性を評価した。
• TDSEシミュレーションにおいて、アルゴンの基底状態エネルギーおよびコッパー最小値位置を正確に再現する有効ポテンシャルを用いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 アルゴンの3sコッパー類似最小値付近におけるアトセカンド光電離遅延は何か？ また、理論的予測と比較するとどうなるか？
• RQ2 電子相関、特に3sおよび3pチャネル間の結合が、3s光電離チャネルにおける大きな遅延をどのように生成するのか？
• RQ3 標準的な原子光電離遅延のウィグナー成分と連続状態-連続状態成分への分解が、コッパー類似最小値付近でも成立するのか？
• RQ4 RPAEおよびTDSEのような高度な多体理論が、強い相関が働くこの領域で実験データとどの程度一致するのか？
• RQ5 アトセカンド光電離遅延は、多電子原子における電子相関効果を定量的に探る手段として有効であるか？

主な発見

• 実験では、アルゴンの3sコッパー類似最小値付近で最大430 ± 20アトセカンドの相対的光電離遅延を測定した。これは、これまで報告された中で最大の遅延である。
• 観測された遅延は主に電子相関に起因しており、3sチャネルのコッパー類似最小値は、単粒子効果ではなく、3p殻との相関に起因して唯一生じる。
• RPAEおよびTDSEによる理論的予測は、コッパー最小値の上下で実験データと良好に一致しており、偏差は10アトセカンド未満であった。
• 原子光電離遅延がウィグナー的成分と連続状態-連続状態成分に分離可能であるという分解法は、コッパー類似最小値付近でも成立しており、強い相関下でもその堅牢性が示された。
• 理論と実験との間にわずかな非ゼロの不一致が生じており、これにより二重励起状態の取り入れなど、さらなる理論的精緻化の必要性が示唆された。
• 本結果により、アトセカンド光電離遅延が電子相関を高感度で探る手段として有効であり、原子における高度な電子構造理論の検証にも応用可能であることが裏付けられた。