[論文レビュー] Effect of O-doping or N-vacancy on the structural, electronic and magnetic properties of MoSi2N4 monolayer

Yan-Tong Bian, Guanghua Liu+3 more|arXiv (Cornell University)|Dec 8, 2020

MXene and MAX Phase Materials被引用数 4

ひとこと要約

本研究は、第一原理的DFT計算を用いて、酸素ドーピング（O-N out/in）および窒素空孔（V-N out/in）がMoSi₂N₄モノレイヤーの構造的、電子的、磁気的性質に与える影響を調査する。O-N inおよびV-N in欠陥が、非磁性半導体からフェリ磁性金属への遷移を誘導し、歪み下で磁気相転移が発生することを明らかにした。これにより、スピントロニクス応用における制御可能な特性が示された。

ABSTRACT

In this letter, the effect of four types of defects (ONout, ONin, VNout and VNin) on the structural, electronic and magnetic properties of MoSi2N4 monolayer were investigated using first-principles calculations. The calculated results reveal that all the four types of defects lead to structural distortions around the O-dopant or N-vacancy, and thereby change the lattice parameter and monolayer height h. Specifically, ONout or ONin increases the lattice parameter, but VNout or VNin is on the contrary. ONout or VNout increases the monolayer height, whereas the height decreases for ONin or VNin. Each of the four types of defects has a fundamental effect on the electronic properties of MoSi2N4 monolayer, which can induce a transition from semiconductor to metal. ONin or VNin plays a vital role in the occurrence of a transition from non-magnetism to ferrimagnetism in MoSi2N4 monolayer. The effect of biaxial strain on the magnetic properties of the two systems with ONin and VNin was subsequently investigated. It is found that the total magnetic moments are less sensitive to biaxial strain whereas the local magnetic moments residing on the Mo atoms are increased for the two systems with ONin and VNin, as strain increases from -3% to 10% and from -9% to 10%, respectively. Furthermore, the magnetic phase transitions between ferrimagnetic and paramagnetic states were found to occur around -4% strain and within the range from -10% to -9% for the two systems with ONin and VNin, respectively. This study may provide a guidance for the application of MoSi2N4 monolayer in the spintronic and magnetic materials.

研究の動機と目的

• O-N out、O-N in、V-N out、V-N inの4種類の異なる欠陥がMoSi₂N₄モノレイヤーの構造的、電子的、磁気的性質に与える影響を体系的かつ包括的に調査すること。
• これらの欠陥が、歪みを伴う構造的変形によって格子定数およびモノレイヤー厚さに与える影響を特定すること。
• 特に半導体から金属への遷移を引き起こす欠陥誘起の電子的遷移挙動を調査すること。
• 非磁性MoSi₂N₄が、特にO-N inおよびV-N in欠陥によってフェリ磁性状態に遷移する条件を同定すること。
• 歪みが欠陥工学的処理が施されたMoSi₂N₄系における磁気的安定性および相転移に与える影響を検討すること。

提案手法

• 正確な電子構造計算のため、スピン極性密度汎関数理論（DFT）に一般化勾配近似（GGA）とDFT+U補正を適用した。
• 機械的歪み効果を模擬するため、歪みを ε = (a′ − a′₀)/a′₀ × 100% として定義した。ここで a′ は歪みを加えた格子定数、a′₀ は純粋な状態の値である。
• すべての欠陥構造に対して構造的緩和および全エネルギー最小化を実施し、基底状態の幾何構造を特定した。
• 磁気モーメント（全モーメントおよびMo原子上の局所モーメント）とスピン極性密度状態を分析し、磁気的秩序および安定性を評価した。
• 磁気的相転移を調査するため、-10% から +10% の範囲で歪み依存計算を実施した。
• 初期磁気配置を固定した計算と、初期バイアスなしのスピン極性計算を併用し、基底状態の磁気的相の妥当性を確認した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 O-N out、O-N in、V-N out、V-N in欠陥は、MoSi₂N₄の格子定数およびモノレイヤー厚さにどのように影響を与えるか？
• RQ2 酸素ドーピングまたは窒素空孔は、MoSi₂N₄モノレイヤーに半導体から金属への遷移を誘起できるか？
• RQ3 どの欠陥構造が、MoSi₂N₄における非磁性状態からフェリ磁性状態への遷移を引き起こすか？
• RQ4 歪みは、O-N inおよびV-N in欠陥系における全モーメントおよび局所磁気モーメントにどのように影響を与えるか？
• RQ5 O-N inおよびV-N inドープMoSi₂N₄において、フェリ磁性から常磁性への磁気的相転移が発生する歪み値は何か？

主な発見

• O-N outおよびO-N in欠陥は格子定数 a′ を増加させるが、V-N outおよびV-N in欠陥は減少させる。
• O-N outおよびV-N outはモノレイヤー厚さ h を増加させるが、O-N inおよびV-N inは減少させる。
• 4つの欠陥タイプすべてが、MoSi₂N₄における半導体から金属への遷移を誘発し、電子的性質を根本的に変化させる。
• O-N inおよびV-N in欠陥のみが、非磁性からフェリ磁性基底状態への遷移を誘導し、スピン極性計算により安定なフェリ磁性秩序が確認された。
• O-N in系では、全磁気モーメントは歪みに対してほとんど感度を示さないが、Mo原子上の局所磁気モーメントは-3%から10%の歪み範囲で増加する。フェリ磁性から常磁性への磁気的相転移は約-4%の歪みで発生する。
• V-N in系では、Mo原子上の局所磁気モーメントが-9%から10%の歪み範囲で増加し、フェリ磁性から常磁性への磁気的相転移が-10%から-9%の歪み範囲内で発生する。