[論文レビュー] Effective Band Structure of Correlated Materials - The Case of VO2

Jan M. Tomczak, Silke Biermann|ArXiv.org|Nov 7, 2008

Transition Metal Oxide Nanomaterials参考文献 26被引用数 6

ひとこと要約

本稿は、VO2のM1相における有効な1粒子バンド構造の記述を、虚数周波数から実周波数へのクラスターダイナミカルメタフォールド理論（DMFT）自己エネルギーの解析的続行を用いて提案する。この手法では、非対角的軌道成分を含む。寿命効果は無視できるほど小さく、周波数に依存しない、軌道に依存するポテンシャル（スカイサーオペレーターとして機能）が、完全な相互作用スペクトルを正確に再現でき、$a_{1g}$結合バンドと$e_g^\pi$バンドを分離することでモット＝パイエルズギャップを開く。

ABSTRACT

Vanadium dioxide, VO2, and its metal-insulator transition at T=340K continues to receive considerable interest. The question whether the physics of the insulating low-temperature phase is dominated by the Mott or the Peierls scenario, i.e. by correlation or band effects, is still under debate. A recent cluster dynamical mean field theory calculation [Biermann et al, Phys. Rev. Lett., 94, 026404 (2005)] suggests a combination of both effects, characterizing the transition as of a correlation assisted Peierls type. In this paper we present a detailed analysis of the excitation spectrum of the insulating M1 phase of VO2, based on this calculation. We implement a scheme to analytically continue self-energies from Matsubara to real frequencies, and study the physics of the strong interactions, as well as the corresponding changes with respect to the density functional theory (LDA) band structure. We find that in the M1 phase life-time effects are rather negligible, indeed allowing for an effective band structure description. A frequency independent but orbital dependent potential, constructed as an approximation to the full cluster dynamical mean field self-energy, turns out to satisfactory reproduce the fully interacting one-particle spectrum, acting as a scissors operator which pushes the a1g bonding and egp bands apart and, thus, opening the gap.

研究の動機と目的

• VO2の金属絶縁体転移がモット（電子相関）かパイエルズ（格子）物理学によって駆動されるかという長年の論争を解消すること。
• VO2のM1相における強い電子相関が、意味のある有効1粒子バンド構造の記述を許容するかを評価すること。
• 多軌道で非対角的DMFT自己エネルギーを実周波数に解析的続行する一般化された手法の開発と適用。
• 相関による主なスペクトル変更を捉える有効1粒子ポテンシャルの構築。
• M1相におけるギャップが主に相関補助パイエルズ歪みに起因するかを特定すること。

提案手法

• 最大エントロピー（MaxEnt）法とクラメール＝クロニッヒ関係を用いて、非対角的軌道成分を含む一般化されたDMFT自己エネルギーの解析的続行手法の実装。
• MaxEnt続行の安定性を確保するため、非対角的スペクトル関数を非負のスペクトル重みを持つ対角化可能な形に変換するユニタリ変換の使用。
• 回転されたグリーン関数から作成された仮想スペクトル関数を用いて、非対角成分の信頼性のある続行を可能にする。
• 虚時間グリーン関数から実周波数自己エネルギーを抽出するために、多次元の根の探索アルゴリズムを用いてヒルベルト変換を逆算する。
• 自己エネルギーから周波数に依存しない、軌道に依存するポテンシャルを導出し、完全な相互作用スペクトルを近似する。
• 有効ポテンシャルのスペクトルシフトを完全なDMFTスペクトルと比較することで、その妥当性を検証する。特に、$a_{1g}$および$e_g^\pi$バンドの分離に注目する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 強い電子相関があるにもかかわらず、VO2の絶縁的M1相は有効1粒子バンド構造で記述可能か？
• RQ2 M1相における多体効果、例えば準位の幅や非一様な特徴が、スペクトル関数に及ぼす影響はどの程度か？
• RQ3 VO2のM1相における自己エネルギー、特に非対角的軌道成分が励起スペクトルに与える影響は何か？
• RQ4 単純な周波数に依存しないポテンシャルが、バンド分離やギャップの開口といった完全なDMFTスペクトルの主要特徴を再現できるか？
• RQ5 VO2の金属絶縁体転移は、電子相関と格子ダイマー化が両方不可欠な相関補助パイエルズ転移として最も適切に記述されるか？

主な発見

• VO2のM1相における寿命効果は無視できるほど小さく、準粒子的励起がスペクトルを支配していることを示している。
• 自己エネルギーは周波数に依存しない、軌道に依存するポテンシャルでよく近似でき、$a_{1g}$結合バンドと$e_g^\pi$バンドを分離するスカイサー演算子として機能する。
• 有効ポテンシャルは、モット＝パイエルズギャップの開口を含む完全なDMFT1粒子スペクトルをうまく再現している。
• 非対角的自己エネルギー成分を非負のスペクトル重みを持つ対角化可能な形に変換することで、解析的続行手法が非対角成分を効果的に処理できた。
• M1相のスペクトル関数は、ほとんど広がりのない鋭い特徴を示しており、有効バンド構造記述の妥当性を支持している。
• ギャップの開口は主に、有効ポテンシャルによる$a_{1g}$および$e_g^\pi$バンドの分離に起因しており、相関補助パイエルズ機構と整合的である。