[論文レビュー] Effective interaction model for coupled magnetism and phase stability in bcc Fe-Co systems

Van‐Truong Tran, Chu‐Chun Fu+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 15, 2020

Magnetic properties of thin films参考文献 81被引用数 15

ひとこと要約

本稿では、環境依存性Feスピンモーメントを用いたヘイゼンベルグ形式を用いてスピン自由度と化学自由度を明示的に結合する、体心立方Fe-Co合金のab initioに基づく有効相互作用モデル（EIM）を提示する。このモデルは、全コバルト濃度（0–70%）においてCurie温度およびB2-A2化学的秩序-無秩序転移温度を高精度に予測し、磁気的影響が化学的安定性に強く及ぼされることを示し、外部磁場への感受性が低いにもかかわらず、磁気的エントロピーが転移の主な寄与要因であることを明らかにする。

ABSTRACT

We present an ab-initio-based effective interaction model (EIM) for the study of magnetism, thermodynamics, and their interplay in body-centered cubic Fe-Co alloys, with Co content from 0 to 70%. The model includes explicitly both spin and chemical variables. For the former, a Heisenberg formalism is adopted. But, the spin magnitude of each Fe atom varies according to its local chemical environment, following a simple rule determined by density functional theory (DFT) calculations. The proposed model is able to describe precisely the ground-state magneto-energetic landscape of both chemically ordered and disordered Fe-Co systems, as given by DFT and experiments. In combination with on-lattice Monte Carlo simulations, it enables an accurate prediction at finite temperatures. In particular, the Curie point and the chemical order-disorder (B2-A2) transition temperature are accurately predicted, for all the concentrations considered. A strong dependency of the chemical transition temperature on the magnetic configuration is evidenced and analyzed. We also suggest a more important effect of magnetic rather than vibrational entropy on the chemical transition. However, this transition is not affected by a commonly accessible external magnetic field.

研究の動機と目的

• 体心立方Fe-Co合金における磁気と化学的秩序の連成効果を統合的に捉えるモデルの構築。
• 全コバルト濃度（0–70%）における基底状態の磁気的エネルギー的状態を正確に記述すること。
• モンテカルロシミュレーションを用いて、Curie点およびB2-A2秩序-無秩序転移を含む有限温度における相転移を予測すること。
• 磁気的エントロピーと格子振動エントロピーの、化学的転移に及ぼす相対的寄与を調査すること。
• 外部磁場が化学的秩序-無秩序転移に与える影響を評価すること。

提案手法

• 密度汎関数理論（DFT）計算からのab initioデータを用いて、有効相互作用モデル（EIM）を構築する。
• Fe原子のサイトに依存するスピンモーメントを有するヘイゼンベルグハミルトニアンを採用し、スピンの大きさが局所的な化学的環境に依存するように設定する。
• DFTから導出されたスピン環境則を用い、局所的磁気的挙動の正確な表現を確保する。
• 有限温度における熱力学的性質の探索に、オン・ラティス・モンテカルロシミュレーションを用いる。
• 秩序状態および無秩序状態の両方のFe-Co系について、DFTデータおよび実験結果と比較してモデルを検証する。
• 全濃度範囲（0–70% Co）におけるCurie温度およびB2-A2転移温度を計算する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 体心立方Fe-Co合金におけるFe原子の局所的化学的環境は、そのスピンモーメントにどのように影響するか？
• RQ2 磁気がFe-Co合金における化学的秩序-無秩序転移温度にどの程度影響を及ぼすか？
• RQ3 B2-A2転移の駆動力として、磁気的エントロピーと格子振動エントロピーのどちらが支配的か？
• RQ4 外部磁場はFe-Co系における化学的秩序-無秩序転移を顕著に変化させるか？
• RQ5 ab initioに基づくEIMは、全組成範囲にわたり、磁気的および熱力学的転移を高精度に予測できるか？

主な発見

• DFTおよび実験結果による確認から、本モデルは化学的秩序状態および無秩序状態の両方における基底状態の磁気的エネルギー的状態を高精度で再現している。
• 全コバルト濃度（0–70%）においてCurie温度およびB2-A2転移温度が高精度に予測されている。
• 化学的転移温度が磁気的配置に強く依存することを示し、相安定性に顕著な磁気的寄与があることが明らかになった。
• 化学的秩序-無秩序転移の駆動力として、磁気的エントロピーが格子振動エントロピーを上回り、主な寄与要因であることが判明した。
• 外部磁場が通常の強度では化学的転移温度に影響を及ぼさないが、磁気と化学の強い結合性にもかかわらず、その影響は顕著でない。
• 本モデルは、磁気と相安定性の相互作用を的確に捉えており、Fe-Co合金における熱力学的挙動の予測的シミュレーションを可能にした。