[論文レビュー] Effective J=1/2 insulating state in Ruddlesden-Popper iridates: An LDA+DMFT study

Hongbin Zhang, Kristjan Haule+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 21, 2013

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、ab-initio LDA+DMFT計算を用いて、Ruddlesden-Popper型イリジエートにおける有効な $J_{\text{eff}}=1/2}$ 絶縁状態の頑健性を検討した。その結果、Sr₂IrO₄は $SU(2)$-不変な $J_{\text{eff}}=1/2}$ 限界に非常に近く、わずか ~3% のずれにとどまっているのに対し、Sr₃Ir₂O₇は結晶場分裂の増大とスピン軌道結合効果の低下により顕著なずれを示し、このことにより両材料におけるスピン波ギャップの相違が説明された。

ABSTRACT

Using ab-initio methods for correlated electrons in solids, we investigate the metal-insulator transition across the Ruddlesden-Popper (RP) series of iridates and explore the robustness of the J_eff=1/2 state against band effects due to itineracy, tetragonal distortion, octahedral rotation and Coulomb interaction. We predict the effects of epitaxial strain on the optical conductivity, magnetic moments, and J_eff=1/2 ground-state wave functions in the RP series. To describe the solution of the many-body problem in an intuitive picture, we introduce a concept of energy-dependent atomic states, which strongly resemble the atomic J_eff=1/2 states but with coefficients that are energy/time-dependent. We demonstrate that the deviation from the ideal J_eff=1/2 state is negligible at short time scales for both single- and double-layer iridates, while it becomes quite significant for Sr3Ir2O7 at long times and low energy. Interestingly, Sr2IrO4 is positioned very close to the SU(2) limit, with only 3% deviation from the ideal J_eff=1/2 situation.

研究の動機と目的

• Ruddlesden-Popper型イリジエートにおける $J_{\text{eff}}=1/2}$ 状態がバンド効果、テトラゴナル歪み、電子相関効果に対してどれほど頑健であるかを特定すること。
• 214型と327型化合物における磁気モーメントの $SU(2)$-不変性に関する文献上の矛盾を解消すること。
• ab-initio手法を用いて、$J_{\text{eff}}=1/2}$ 状態のずれのエネルギースケールおよび時間スケール依存性を定量化すること。
• 電子構造解析を通じて、Sr₂IrO₄（小さなギャップ）と Sr₃Ir₂O₇（大きなギャップ）のスピン波ギャップの相違を説明すること。

提案手法

• 電子相関、スピン軌道結合、結晶場を同等に扱えるように、WIEN2kフレームワーク内での荷電自己無撞撃LDA+DMFTを採用した。
• 局所基底を IrO₆ オクタヘドロンに適合させた適切な局所基底を用いて、連続時間量子モンテカルロ法（CTQMC）によりインパルティ問題を解いた。
• エネルギーおよび時間に依存する原子状態を導入し、$J_{\text{eff}}=1/2}$ 特性のエネルギースケールにわたる進化を可視化した。
• フェルミエネルギー $E_{\text{F}}$ の周囲20 eVのエネルギー領域において、荷電密度、化学ポテンシャル、グリーン関数、混合項、自己エネルギーを完全に自己無撞撃的に計算した。
• 非共線的磁気秩序を持つ Sr₂IrO₄ において、局所スピン・オビタル状態をグローバル座標系にマッピングするために、ウィグナー回転を適用した。
• 混合行列とスピン軌道結合強度を用いて、$SU(2)$-不変性のずれを測る指標として $\gamma(\omega)$ パラメータを計算した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Sr₂IrO₄における $J_{\text{eff}}=1/2}$ 状態は、理想の $SU(2)$-不変限界にどの程度近いか？
• RQ2 なぜ Sr₃Ir₂O₇ は大きなスピンギャップを示すのに対し、Sr₂IrO₄ は小さなギャップまたはギャップなしのスピン波スペクトルを示すのか？
• RQ3 エピタキシャル歪みと結晶場分裂は、RP系列における $J_{\text{eff}}=1/2}$ 特性にどのように影響を与えるか？
• RQ4 理想の $J_{\text{eff}}=1/2}$ 状態からのずれのエネルギースケール依存性は何か？

主な発見

• Sr₂IrO₄ は $SU(2)$-不変な $J_{\text{eff}}=1/2}$ 状態に非常に近く、低エネルギー領域ではわずか ~3% のずれにとどまる。
• Sr₃Ir₂O₇ では、結晶場分裂の増大により $SU(2)$ 限界からのずれが顕著で（約8%）、これが大きなスピンギャップを引き起こしている。
• 両化合物における光学的伝導度と磁気モーメントはエピタキシャル歪みに強く影響を受けており、圧縮歪みにより Sr₃Ir₂O₇ で $SU(2)$-不変性が回復する。
• $SU(2)$-不変性の度合いを測る $\gamma(\omega)$ パラメータは、高周波数領域（≤2%のずれ）では1に近く、しかし低周波数領域では Sr₃Ir₂O₇ で ~1.08 に増加する。
• Sr₂IrO₄ における $\mu_{\text{L}}/\mu_{\text{S}}$ の比は約2.2であり、ab-initio計算と整合的で、理想の $SU(2)$ 値の2に近い。
• Sr₃Ir₂O₇ の低エネルギー波動関数には、Sr₂IrO₄ よりも約8%多い $d_{xz/yz}$ 成分が含まれており、これがより大きな磁気モーメントとスピンギャップの原因であると説明できる。