[論文レビュー] Efficiency of excitation transfer in photosynthesis under quantum coherence

Alexandra Olaya-Castro, Chiu Fan Lee+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 8, 2007

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用数 2

ひとこと要約

本研究は、光合成系のリング・ハブモデルにおける励起状態移動における量子コヒーレンスを、量子ジャンプ法を用いて調査した。その結果、移動効率は初期状態の重ね合わせ性質に強く依存することが示された。低温では、局在的励起の対称的および非対称的重ね合わせが、効率に顕著な影響を及ぼし、初期状態の設計によってエネルギー移動性能を制御できることを示した。

ABSTRACT

We investigate the role of quantum coherence in the efficiency of excitation transfer in a ring-hub arrangement of interacting two-level systems, mimicking a light-harvesting antenna connected to a reaction center as it is found in natural photosynthetic systems. By using a quantum jump approach, we demonstrate that in the presence of quantum coherent energy transfer and energetic disorder, the efficiency of excitation transfer from the antenna to the reaction center depends intimately on the quantum superposition properties of the initial state. In particular, we find that efficiency is sensitive to symmetric and asymmetric superposition of states in the basis of localized excitations, indicating that initial state properties can be used as a efficiency control parameter at low temperatures.

研究の動機と目的

• 光合成的光捕集系における量子コヒーレンスが励起状態移動効率に与える影響を理解すること。
• リング・ハブ構造におけるエネルギー準位の不規則性が、コヒーレンスを介したエネルギー移動に与える影響を検討すること。
• 初期量子状態の重ね合わせ性質が、移動効率の制御パラメータとして利用可能かどうかを特定すること。
• 低温条件下が、コherentな移動ダイナミクスを維持する役割を分析すること。

提案手法

• 光合成的アンテナ・反応中心系を、相互作用する二準位系からなるリング・ハブ構造としてモデル化すること。
• デコherenceおよび不規則性の下でのオープン量子系ダイナミクスをシミュレートするために、量子ジャンプ法を適用すること。
• 局在的励起の基底を用いて、対称的および非対称的な初期重ね合わせ状態を定義すること。
• 反応中心への励起状態の分布時間発展を分析し、移動効率を定量すること。
• 初期状態の重ね合わせの振幅および位相を変化させ、効率への感受性を評価すること。
• デコherenceを最小限に抑える低温領域に焦点を当て、量子コヒーレンス効果を維持すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 量子コヒーレンスは、光合成的モデル系における励起状態移動効率にどのように影響を与えるか？
• RQ2 エネルギー準位の不規則性は、リング・ハブ構造におけるコヒーレンスを介したエネルギー移動にどの程度影響を与えるか？
• RQ3 初期量子状態の重ね合わせ性質を、移動効率の調整に利用できるか？
• RQ4 温度は、励起状態移動における量子コヒーレンスの役割にどのように影響を与えるか？
• RQ5 対称的および非対称的重ね合わせの相対的な影響は、エネルギー移動効率にどの程度顕著か？

主な発見

• 励起状態移動効率は、局在的励起基底における初期状態の重ね合わせ性質に強く依存する。
• 励起状態の対称的および非対称的重ね合わせは、異なる移動効率をもたらし、初期状態の準備によってチューニング可能であることを示している。
• 量子コヒーレンスは移動効率を向上させるが、これは初期状態が適切に設計された場合に限る。
• コヒーレンスおよび重ね合わせの影響は、デコherenceが最小限に抑えられる低温条件下で最も顕著に現れる。
• エネルギー準位の不規則性はコヒーレンス効果を消去しないが、重ね合わせ性質が効率に与える影響を調整する。
• 本研究の結果から、初期状態の設計が、人工的または天然の光合成系におけるエネルギー移動最適化の制御メカニズムとして機能可能であると示唆される。