[論文レビュー] Efficient ab-initio method for the calculation of frequency dependent non-linear optical response in semiconductors: application to second harmonic generation

Sergey N. Rashkeev, Walter R. L. Lambrecht+1 more|ArXiv.org|Sep 16, 1997

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用数 3

ひとこと要約

本稿では、AversaとSipeの長さゲージ形式をLMTO法で実装した、独立粒子近似における半導体の周波数依存性二次効果生成（SHG）を計算する効率的なab-initio手法を提示する。ハミルトニアンを直接補正する手法が、スカイサー演算子を用いるのとは対照的に、GaAs、GaP、SiC、c-BN、GaN/AlN多型など、多様な材料において優れた結果をもたらすことが示された。SHGの内部遷移および外部遷移への詳細な分解と、ωおよび2ω周波数における共鳴特徴が得られた。

ABSTRACT

A LMTO implementation of Aversa and Sipe's length-gauge formalism for calculating the full frequency dependent second-harmonic generation in the independent particle approximation is presented. It is applied to GaAs, GaP, 3C-SiC, c-BN and wurtzite and zincblende GaN and AlN. The use of the scissor's operator for correcting LDA errors is discussed and compared to an alternative approach in which the Hamiltonian is corrected. The latter is found to be superior. Decomposition in omega and 2 omega resonances and in intra- and inter-band contributions and in specific band-to-band contributions are presented.

研究の動機と目的

• 半導体における周波数依存性非線形光学応答を計算する効率的なab-initio手法の開発。
• 局所密度近似（LDA）が正確なバンドギャップおよび光学応答を予測するのを妨げる限界の解消。
• スカイサー演算子と直接ハミルトニアン補正の有効性を比較し、SHG計算の精度向上を検証。
• 二次効果生成応答を内部遷移および外部遷移の寄与に分解する。
• 複数の半導体において、基本周波数（ω）および二次高調波周波数（2ω）における共鳴特徴を分析。

提案手法

• 本研究では、密度汎関数理論におけるKohn-Sham方程式を解くためにLMTO（線形ミンチン・トイン軌道）法を用いる。
• 周波数依存性二次効果生成テンソルを計算するため、AversaとSipeの長さゲージ形式を実装する。
• 電子相関効果を回避するため、独立粒子近似を採用し、非線形光学応答の計算を簡略化する。
• LDAバンドギャップ誤差の補正に向け、2つのアプローチを比較する：スカイサー演算子と直接ハミルトニアン補正。
• 共鳴特徴の起源を解明するために、SHGを内部遷移および外部遷移の寄与に分解する。
• 本手法は、閃鋅鉛型およびウルツァイト型のGaN、AlN、GaAs、GaP、3C-SiC、c-BNを含む多様な半導体に適用された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 直接ハミルトニアン補正は、スカイサー演算子と比較して、ab-initio二次効果生成計算の精度向上にどの程度寄与するか。
• RQ2 半導体における二次効果生成の主な寄与は、外部遷移か内部遷移か。
• RQ3 III-V族およびII-IV族半導体における、基本周波数（ω）および二次高調波周波数（2ω）における共鳴特徴は、非線形光学応答にどのように現れるか。
• RQ4 LDAによるバンド構造誤差が、周波数依存性SHGの予測にどの程度影響を及えるか。
• RQ5 構造的多型（例：ウルツァイト型対閃鋳鉛型）が、GaNおよびAlNにおける非線形光学応答に与える影響は何か。

主な発見

• 直接ハミルトニアン補正が、半導体における二次効果生成計算の精度向上において、スカイサー演算子を上回ることが判明した。
• 本手法は、すべての研究対象材料において、ωおよび2ω周波数における共鳴特徴を的確に捉えた。
• 外部遷移が二次効果生成応答を支配しており、特に基本バンドギャップ付近で顕著である。
• 内部遷移寄与は低周波数領域でのみ顕著であり、外部遷移項に比べて顕著さに欠ける。
• 応答の分解により、特にGaAsおよびGaPにおいて、特定の電子遷移に起因する明確な共鳴構造が特定された。
• 計算されたSHGスペクトルは、実験的傾向と良好な定性的一致を示し、本手法の予測能力を裏付けた。