[論文レビュー] Efficient Approximations of Complete Interatomic Potentials for Crystal Property Prediction

Yuchao Lin, Keqiang Yan+4 more|arXiv (Cornell University)|Jun 12, 2023

Machine Learning in Materials Science被引用数 10

ひとこと要約

PotNetは物理原理に基づく原子間ポテンシャルと完全な原子間ポテンシャルの総和を導入し、Ewaldベースの手法で近似し、GNNに組み込んでMaterials ProjectとJARVISのベンチマークで結晶特性予測の精度を向上させます。

ABSTRACT

We study property prediction for crystal materials. A crystal structure consists of a minimal unit cell that is repeated infinitely in 3D space. How to accurately represent such repetitive structures in machine learning models remains unresolved. Current methods construct graphs by establishing edges only between nearby nodes, thereby failing to faithfully capture infinite repeating patterns and distant interatomic interactions. In this work, we propose several innovations to overcome these limitations. First, we propose to model physics-principled interatomic potentials directly instead of only using distances as in many existing methods. These potentials include the Coulomb potential, London dispersion potential, and Pauli repulsion potential. Second, we model the complete set of potentials among all atoms, instead of only between nearby atoms as in existing methods. This is enabled by our approximations of infinite potential summations, where we extend the Ewald summation for several potential series approximations with provable error bounds. Finally, we propose to incorporate our computations of complete interatomic potentials into message passing neural networks for representation learning. We perform experiments on the JARVIS and Materials Project benchmarks for evaluation. Results show that the use of interatomic potentials and complete interatomic potentials leads to consistent performance improvements with reasonable computational costs. Our code is publicly available as part of the AIRS library (https://github.com/divelab/AIRS/tree/main/OpenMat/PotNet).

研究の動機と目的

• 結晶特性予測を nearest-neighbor だけのグラフを超えて、物理原理に基づく原子間ポテンシャルの活用で改善する動機づけ。
• 無限に繰り返される単位胞の相互作用を捉えるために完全な原子間ポテンシャルの総和を導入。
• これらのポテンシャルをメッセージパッシングフレームワークに組み込み、結晶表現を学習。
• 無限ポテンシャル総和の総和に対して有界な誤差を保証する効率的なアルゴリズムを提供。
• 大型の結晶ベンチマーク（Materials Project、JARVIS）での性能向上を示す。

提案手法

• 距離だけに依存せず、エッジ特徴としてクーロン力、London分散、Pauli反発を直接モデル化する。
• 無限和の近似誤差境界を伴う、全周期反復にわたる完全な原子間ポテンシャルへ拡張。
• エネルギー計算を完全なポテンシャルの総和としてリライトし、これをGNNのメッセージパッシングスキームに埋め込む。
• 実効的に高速収束する実空間成分とフーリエ空間成分に分割するEwaldベースのアプローチを用いて無限総和を近似し、適用可能な場合には不完全ベessel関数による表現を用いる。
• PotNetを3D-GNNとして実装し、無限ポテンシャル和S(a,b)をエッジ特徴として扱い、全ての単位胞をペアごとに1つのエッジで集約する。
• Materials ProjectとJARVISでの ablatoins と計算指標を含むトレーニングと評価の詳細を提供。

Figure 1: Schematic illustrations of how complete interatomic interactions are captured in PotNet. Note that PotNet models 3D crystals while we have 2D illustration for simplicity. (a) An example crystal in which each unit cell contains two atoms $a$ and $b$ . In PotNet, the potentials between all p

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 物理原理に基づく原子間ポテンシャルは、距離ベースのグラフを超えた結晶特性予測の改善につながるのか？
• RQ2 誤差境界を制御しつつ、無限の原子間ポテンシャル和を効率的に近似するにはどうすれば良いのか？
• RQ3 完全な原子間ポテンシャルをGNNに組み込むことで、標準的な結晶ベンチマークの予測精度は向上するのか？

主な発見

手法	形成エネルギー (eV/原子)	バンドギャップ (eV)	体積弾性率 (log(GPa))	せん断模量 (log(GPa))
CGCNN	0.031	0.292	0.047	0.077
SchNet	0.033	0.345	0.066	0.099
MEGNET	0.030	0.307	0.051	0.099
GATGNN	0.033	0.280	0.045	0.075
ALIGNN	0.0221	0.218	0.051	0.078
Matformer	0.0210	0.211	0.043	0.073
PotNet	0.0188	0.204	0.040	0.065

• PotNetはMaterials ProjectおよびJARVISのベンチマークで、強力なベースラインに対して一貫して予測性能を向上させる。
• 完全な原子間ポテンシャルを用いることで、半径のみの相互作用よりもエネルギー・特性予測が改善される。
• 提案されたEwaldベースの総和は、無限ポテンシャル和の高速かつ誤差が下界で制御できる近似を提供し、学習をスケーラブルにする。
• PotNetは形成エネルギー予測誤差を低く抑え、バンドギャップや弾性率の予測も最先端モデルと比較して競争力がある、または優れている。

Figure 2: The developed network architecture for PotNet. The notations used in this figure are defined as follows: $\sigma$ denotes the sigmoid function; $\|_{a}$ represents the concatenation operation along the dimension $a$ ; $\odot$ signifies the Hadamard product, or element-wise multiplication o