[論文レビュー] Efficient Computational Design of 2D van der Waals Heterostructures: Band-Alignment, Lattice-Mismatch, Web-app Generation and Machine-learning

Kamal Choudhary, Kevin F. Garrity+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 6, 2020

2D Materials and Applications参考文献 49被引用数 2

ひとこと要約

本論文は、674種の非金属2次元材料から得たDFT計算によるバンド構造および格子定数を用いて、226,779組の2次元ファンデルワールスヘテロ構造を生成する、高スループットな計算フレームワークを提示している。アンドリソン則を用いてタイプ-I、II、IIIのバンド配置に分類し、その中でタイプ-IIが最も一般的であることが判明した。さらに、光触媒、光検出器、高仕事関数2次元接触材料の迅速スクリーニングを可能にするウェブアプリと機械学習モデル（ALIGNNを用いて開発）を構築した。

ABSTRACT

We develop a computational database, web-apps, and machine-learning (ML) models to accelerate the design and discovery of two-dimensional (2D)-heterostructures. Using density functional theory (DFT) based lattice-parameters and electronic band-energies for 674 non-metallic exfoliable 2D-materials, we generate 226,779 possible heterostructures. We classify these heterostructures into type-I, II and III systems according to Andersons rule, which is based on the relative band-alignments of the non-interacting monolayers. We find that type-II is the most common and the type-III the least common heterostructure type. We subsequently analyze the chemical trends for each heterostructure type in terms of the periodic table of constituent elements. The band alignment data can be also used for identifying photocatalysts and high-work function 2D-metals for contacts. We validate our results by comparing them to experimental data as well as hybrid-functional predictions. Additionally, we carry out DFT calculations of a few selected systems (MoS2/WSe2, MoS2/h-BN, MoSe2/CrI3), to compare the band-alignment description with the predictions from Andersons rule. We develop web-apps to enable users to virtually create combinations of 2D materials and predict their properties. Additionally, we use ML tools to predict band-alignment information for 2D materials. The web-apps, tools and associated data will be distributed through JARVIS-Heterostructure website (https://jarvis.nist.gov/jarvish/). Our analysis, results and the developed web-apps can be applied to the screening and design applications, such as finding novel photocatalysts, photodetectors, and high-work function (WF) 2D-metal contacts.

研究の動機と目的

• 高スループットな計算スクリーニングを通じて、機能的な2次元ファンデルワールスヘテロ構造の発見を加速すること。
• アンドリソン則を用いて226,779組の可能なヘテロ構造をタイプ-I、II、IIIのバンド配置に分類すること。
• 迅速な特性予測と仮想ヘテロ構造設計を可能にする、アクセス可能なウェブアプリと機械学習モデルの開発。
• MoS2/WSe2やMoS2/h-BNといった代表的系において、DFTによるバンド配置が実験的およびハイブリッド汎関数計算結果と一致するかを検証すること。
• 2次元電子デバイス用の低シュットキー準位差接触材料としての応用が可能な、高仕事関数を示す新規2次元材料の同定。

提案手法

• 674種の非金属2次元材料に対して、OptB88vdW関数を用いたDFT計算を実施し、格子定数、VBM、CBM、真空準位を取得した。
• Zurらのアルゴリズムを適用して、格子不整合が≤0.05%かつ角度許容誤差が≤1°となるヘテロ構造を生成した。
• アンドリソン則を用いて、VBMとCBMの相対的配置に基づき、ヘテロ構造をタイプ-I、II、IIIに分類した。
• Flaskベースのウェブアプリを開発し、jarvis-toolsと統合することで、仮想ヘテロ構造の作成と特性予測を可能にした。
• 80%のデータを学習データとして用い、10%を検証データとして、CBM、VBM、仕事関数の3つのALIGNNニューラルネットワークモデルを訓練。5分割交差検証を実施した。
• グリッドサーチと収束モニタリングを用いてハイパーパramータを最適化し、200エポックで完全収束を達成。学習率およびバッチサイズに極めて敏感でないことが確認された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 226,779組の2次元ファンデルワールスヘテロ構造において、タイプ-I、II、IIIのバンド配置の分布はどのようになっているか？
• RQ2 元素の化学的傾向とバンド配置タイプの間にはどのような相関があるか？
• RQ3 特定のヘテロ構造（MoS2/WSe2、MoS2/h-BN、MoSe2/CrI3など）において、DFT予測バンド配置が実験的およびハイブリッド汎関数計算結果とどの程度一致するか？
• RQ4 DFTデータで学習させた機械学習モデルは、新規2次元材料のCBM、VBM、仕事関数を正確に予測できるか？
• RQ5 開発されたウェブアプリとツールは、ヘテロ構造特性の迅速かつインタラクティブなスクリーニングにどの程度効果的か？

主な発見

• タイプ-IIバンド配置が、生成された226,779組のヘテロ構造の中で最も一般的であり、タイプ-IIIは最もまれなタイプであった。
• ウェブアプリおよび関連ツールは、https://jarvis.nist.gov/jarvish/ にて公開されており、インタラクティブなヘテロ構造設計と特性予測が可能である。
• MoS2/WSe2、MoS2/h-BN、MoSe2/CrI3のDFT計算バンド配置は、実験的およびハイブリッド汎関数計算結果と良好に一致した。
• ALIGNNベースの機械学習モデル（CBM、VBM、仕事関数）は高い精度を示し、200トレーニングエポックで収束が確認された。
• 本研究では、2次元電子デバイス用の低シュットキー準位差接触材料として利用可能な、高仕事関数を示す2次元材料が同定された。
• 周期律表における元素の化学的傾向とバンド配置タイプの間に強い相関が認められ、特定の光エレクトロニクス用途向けのヘテロ構造の予測的設計が可能になった。