[論文レビュー] Efficient route to achieve superconductivity improvement via substitutional La-Ce alloy superhydride at high pressure

Jingkai Bi, Yuji Nakamoto+5 more|arXiv (Cornell University)|Apr 10, 2022

Rare-earth and actinide compounds被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、六方晶 (hcp) CeH9 に含まれるセリウム (Ce) 原子の半分をランタノイド (La) に置き換えることで、新規の La-Ce アルロイ超水素化物 (La,Ce)H9 が形成され、約 110 GPa の圧力下で記録的な超伝導転移温度 (Tc) 178 K を達成することを示した。この向上は、純粋な CeH9 よりも最大 80 K 高いものであり、インサイト・X線回折および抵抗率測定により確認され、ゼロ抵抗状態への急激な低下と磁場による Tc の抑制が観察され、高圧下における多成分超水素化物における高 Tc 超伝導の工学的実現可能性が裏付けられた。

ABSTRACT

The discovery of clathrate superhydrides has approached the long-standing dream of room-temperature superconductivity and thus inspired their prosperous research under high pressure. However, how to experimentally optimize these compelling superhydrides is still a formidable challenge. Here, we find that half of the Ce atoms in the recently discovered hexagonal close packed (hcp) CeH9 structure can be randomly replaced by adjacent La, resulting in the formation of LaH9 unit that is impossible in a binary system. Our experiments show that hcp (La, Ce)H9 can be synthesized at ~110 GPa and possesses a maximum Tc of 178 K at higher pressure, which is evidenced by in-situ X-ray diffraction and electronic transport measurement where a sharp drop of resistivity to zero and a characteristic decrease of Tc under a magnetic field up to 9 T. More importantly, the Tc of (La, Ce)H9 is significantly increased by ~50-80 K compared to CeH9, showing the hitherto highest Tc at megabar pressure. Our experimental results not only verify the feasibility of improving the superconductivity of hydrides by introducing other suitable metals, but also provide important inspiration for finding high-Tc superconductors in various multinary superhydrides.

研究の動機と目的

• セリウム系超水素化物に La などの合金元素を導入することで、超伝導性を向上させることの可能性を探ること。
• 依然として合成や高 Tc へのチューニングが困難である高圧超伝導体の実験的最適化の課題に取り組むこと。
• 二成分系と比較して、多成分超水素化物における置換ドーピングが顕著に向上した超伝導特性をもたらすかどうかを特定すること。
• 制御された元素置換を用いた、超水素化物におけるより高い Tc を達成する実用的で実験的な道筋を提供すること。

提案手法

• レーザー加熱ダイヤモンドアンビルセルを用いて、約 110 GPa の高圧下で hcp (La,Ce)H9 の合成を実施し、必要な熱力学的条件を達成すること。
• 高圧実験中に (La,Ce)H9 の結晶構造と相安定性を確認するため、インサイト X線回折を採用すること。
• 抵抗率がゼロに急激に低下することを検出することで、超伝導転移を電子的輸送測定により同定すること。
• 最大 9 T の磁場を印加し、Tc の抑制によって超伝導性の特徴を確認すること。
• Tc の向上を定量的に評価するため、(La,Ce)H9 の超伝導特性を二成分系 CeH9 と比較すること。
• 理論的知見を用いて、二成分系 LaH9 や CeH9 では安定でない hcp 構造内での LaH9 ユニットの形成を説明すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 超水素化物における Ce の La への置換ドーピングが、顕著な超伝導転移温度 (Tc) の向上をもたらすか。
• RQ2 二成分系では不安定であるにもかかわらず、高圧下における (La,Ce)H9 の固溶体内で LaH9 ユニットの形成が可能か。
• RQ3 メガバー圧力下における (La,Ce)H9 超水素化物系で達成可能な最大 Tc はどの程度か。また、純粋な CeH9 と比較してどうなるか。
• RQ4 インサイト X線回折および抵抗率測定が、このような高圧相における超伝導転移およびその磁場依存性を信頼性を持って確認できるか。
• RQ5 観察された (La,Ce)H9 における Tc の向上は、多成分超水素化物における高 Tc 超伝導の工学的実現に一般化可能な戦略を提供するか。

主な発見

• (La,Ce)H9 の超伝導転移温度 (Tc) は約 110 GPa で 178 K に達し、純粋な CeH9 より最大 80 K の顕著な上昇を示した。
• 電子的輸送測定において、抵抗率がゼロに急激に低下する現象が観察され、(La,Ce)H9 の超伝導転移が確認された。
• 最大 9 T の磁場を印加した結果、Tc が特徴的な抑制を示し、マイスナー効果と整合的であり、超伝導性が裏付けられた。
• (La,Ce)H9 相は高圧下で合成され、インサイト X線回折により安定な hcp 構造であることが確認された。
• 合金効果により、二成分系 LaH9 や CeH9 では安定でない LaH9 ユニットが hcp (La,Ce)H9 構造内に安定化された。
• 本研究は、置換ドーピングを用いた超水素化物における Tc の向上に向け、実験的に実現可能な新戦略を確立し、今後の多成分超水素化物設計のためのブループrintを提供した。