[論文レビュー] Electric-field-tunable intervalley excitons and phonon replicas in bilayer WSe$_2$

Mashael M. Altaiary, Erfu Liu+8 more|arXiv (Cornell University)|Jan 27, 2021

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ひとこと要約

本研究では、ゲート駆動電場を用いて、二層WSe₂におけるQ導電帯とΓ正孔帯間の間谷励起子の直接観測を、光励起分光法により報告している。ゲート駆動電場を印加することで、QΓとQK励起子間のエネルギー準位の順序と支配的発光が入れ替わる。また、共鳴する励起子-格子振動子結合に起因して、顕著な格子振動子リピカ（特に二格子振動子）が生じており、理論的解析により実験的ストークスシフトおよびリピカスペクトルと非常に良好な一致が得られ、その割り当てが確認された。

ABSTRACT

We report the direct observation of intervalley exciton between the Q conduction valley and $Γ$ valence valley in bilayer WSe$_2$ by photoluminescence. The Q$Γ$ exciton lies at ~18 meV below the QK exciton and dominates the luminescence of bilayer WSe$_2$. By measuring the exciton spectra at gate-tunable electric field, we reveal different interlayer electric dipole moments and Stark shifts between Q$Γ$ and QK excitons. Notably, we can use the electric field to switch the energy order and dominant luminescence between Q$Γ$ and QK excitons. Both Q$Γ$ and QK excitons exhibit pronounced phonon replicas, in which two-phonon replicas outshine the one-phonon replicas due to the existence of (nearly) resonant exciton-phonon scatterings and numerous two-phonon scattering paths. We can simulate the replica spectra by comprehensive theoretical modeling and calculations. The good agreement between theory and experiment for the Stark shifts and phonon replicas strongly supports our assignment of Q$Γ$ and QK excitons.

研究の動機と目的

• 二層WSe₂における間谷励起子、特にQ導電帯とΓ正孔帯間のQΓ励起子の特定と特性評価。
• 2次元遷移金属ジ chalcogenide hetero構造における外部電場による励起子状態のチューナビリティの調査。
• 励起子発光における格子振動子リピカの起源とスペクトル的特徴の理解、特に一格子振動子過程と比較して二格子振動子過程が優勢である理由の解明。
• 実験的ストークスシフトおよび格子振動子リピカスペクトルと比較することで、QΓおよびQK励起子の割り当てを包括的な理論的モデリングによって検証すること。

提案手法

• ゲート付き二層WSe₂デバイスを用いて、変化する電場下での励起子遷移を調べるため、光励起分光法を実施した。
• ゲート駆動電場を用いて、層間ポテンシャルを変調し、間谷励起子のエネルギー準位を制御した。
• ストークスシフトおよび格子振動子リピカスペクトルのシミュレーションに理論的モデリングを用い、励起子-格子振動子結合および多重散乱経路を組み込んだ。
• 理論的計算には、二重散乱経路に起因する二格子振動子リピカ強度の増幅を説明する、ほぼ共鳴する励起子-格子振動子散乱の効果を含めた。
• スペクトル解析は、QΓおよびQK励起子およびその格子振動子リピカのエネルギー位置、相対強度、電場依存的シフトの特定に焦点を当てた。
• 実験データと理論的シミュレーションの比較により、QΓおよびQK励起子の割り当ておよびそれらの特徴的な電気双極子モーメントの差が確認された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 二層WSe₂におけるQ導電帯とΓ正孔帯間の間谷励起子の性質およびエネルギー位置は何か？
• RQ2 印加された電場がQΓおよびQK励起子のエネルギー準位と相対的強度にどのように影響を与えるか？
• RQ3 なぜ二層WSe₂の発光スペクトルにおいて二格子振動子リピカが一格子振動子リピカよりも強度が強いのか？
• RQ4 共鳴する励起子-格子振動子散乱が、格子振動子リピカスペクトルに果たす役割は何か？
• RQ5 理論的モデルは、観測されたストークスシフトおよび格子振動子リピカ強度をどの程度正確に再現できるか？

主な発見

• QΓ間谷励起子はQK励起子より約18 meV低いエネルギーに位置し、二層WSe₂における光励起発光を支配している。
• 外部電場を印加することで、QΓおよびQK励起子間のエネルギー準位の順序を反転させ、発光における相対的支配性を切り替えることができる。
• QΓおよびQK励起子は、ゲート調製によるストークスシフト挙動の違いから、異なる層間電気双極子モーメントを有していることが示された。
• 共鳴する励起子-格子振動子散乱および多重散乱経路の結果、二格子振動子リピカが一格子振動子リピカよりも顕著に強度が高くなっている。
• ストークスシフトおよび格子振動子リピカスペクトルの理論的シミュレーションは、実験データと非常に良好に一致しており、QΓおよびQK励起子の割り当てが確認された。
• 観測された格子振動子リピカスペクトルは、励起子-格子振動子結合および散乱振幅における干渉効果を含む包括的モデルによって良好に説明できる。