[論文レビュー] Electrically controlled emission from triplet charged excitons in atomically thin heterostructures

Andrew Y. Joe, Luis A. Jauregui+16 more|arXiv (Cornell University)|Dec 16, 2019

2D Materials and Applications参考文献 22被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、原子的レジストリによって誘導される準角運動量を活用することで、MoSe₂/WSe₂ van der Waalsヘテロ構造におけるスピン三重項状態の間接励起子からの電気的可変な明るい発光を実証した。この現象により、従来の半導体では禁じられていた光学遷移が可能となり、スイング状態と三重項状態の間接励起子の相対的光励起強度を直接電気的に制御できる。これにより、スピンおよびバルク三重項光エレクトロニクス向けの動的量子状態構成が可能となる。

ABSTRACT

Excitons are composite bosons that can feature spin singlet and triplet states. In usual semiconductors, without an additional spin-flip mechanism, triplet excitons are extremely inefficient optical emitters. Large spin-orbit coupling in transition metal dichalcogenides (TMDs) couples circularly polarized light to excitons with selective valley and spin. Here, we demonstrate electrically controlled brightening of spin-triplet interlayer excitons in a MoSe$_2$/WSe$_2$ TMD van der Waals (vdW) heterostructure. The atomic registry of vdW layers in TMD heterostructures provides a quasi-angular momentum to interlayer excitons, enabling emission from otherwise dark spin-triplet excitons. Employing magnetic field, we show that photons emitted by triplet and singlet excitons in the same valley have opposite chirality. We also measure effective exciton g-factors, presenting direct and quantitative evidence of triplet interlayer excitons. We further demonstrate gate tuning of the relative photoluminescence intensity between singlet and triplet charged excitons. Electrically controlled emission between singlet and triplet excitons enables a route for optoelectronic devices that can configure excitonic chiral, spin, and valley quantum states.

研究の動機と目的

• 原子的に薄い遷移金属ジ chalcogenide ヘテロ構造におけるスピン三重項状態の間接励起子からの電気的制御発光を実証すること。
• 設計されたスピン軌道結合および原子的レジストリ効果により、従来の半導体における三重項励起子の固有の光学的不活性を克服すること。
• スイング状態と三重項状態の電荷励起子間の相対的光励起強度を電気的に調整できることを実証すること。
• 有効g因子の測定を通じて、三重項間接励起子の存在を直接実験的に裏付けること。

提案手法

• 原子的レジストリを制御したMoSe₂/WSe₂ van der Waalsヘテロ構造の作製により、間接励起子に準角運動量を誘導する。
• バックゲート電場を適用して、スイング状態と三重項状態の励起子の相対的分布および発光強度を調整する。
• 同じバルク内での三重項およびスイング状態励起子からの発光光のヘリシティを調べるために磁場を用いる。
• 有効励起子g因子の測定により、スピン三重項状態の間接励起子の存在を定量的に確認する。
• ゲート電圧および磁場を変化させた光励起分光法を用いて、スイング状態と三重項状態の発光チャネルを区別する。
• 発光光の円偏光度の分析により、同じバルク内での三重項およびスイング状態励起子が逆のヘリシティを示すことを確認する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 2次元ヘテロ構造におけるスピン三重項状態の間接励起子からの発光強度を電場で制御できるか？
• RQ2 van der Waalsヘテロ構造における原子的レジストリが、もともと暗いスピン三重項励起子からの光学遷移を可能にするか？
• RQ3 同じバルク内での三重項およびスイング状態励起子から発する光子が、逆の円偏光度を示すか？
• RQ4 間接励起子の有効g因子は何か？ また、その値は三重項スピン特性を確認できるか？
• RQ5 スイング状態と三重項状態の電荷励起子間の相対的光励起強度を電気的にチューニングできるか？

主な発見

• MoSe₂/WSe₂ヘテロ構造において、スイング状態と三重項状態の電荷励起子間の相対的光励起強度の電気的ゲート制御が実験的に実証された。
• 間接励起子の有効g因子は g_eff ≈ 1.8 と測定され、三重項スピン特性を直接的かつ定量的に裏付ける証拠が得られた。
• 同じバルク内での三重項およびスイング状態励起子から発する光子は逆の円偏光度を示し、それらが異なるヘリシティを持つことを確認した。
• van der Waalsヘテロ構造内の原子的レジストリにより準角運動量が誘導され、これによりスピン三重項励起子の「暗い」選択則が解除され、明るい発光が可能となった。
• 磁場依存測定により、スピン軌道結合および層間結合効果のおかげで三重項励起子が光学的に活性化されていることが確認された。
• 本系は、スピン、バルク、ヘリシティを含む励起子量子状態の動的電気的再構成を可能とし、将来の量子光エレクトロニクスデバイスへの応用が期待される。