[論文レビュー] Electrochemical Glucose Sensor using Single-Wall Carbon Nanotube Field Effect Transistor

Reetu Raj Pandey, Jie Liang+3 more|ArXiv.org|Jun 8, 2020

Electrochemical sensors and biosensors参考文献 21被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、1-ピリジルブタン酸スルフィニルエステルリンクヤーを介してグルコースオキシダーゼ（GOx）で機能化された単層カーボンナノチューブ場効果トランジスタ（SWCNT-FET）を用いた、高感度で低コストのグルコースセンサーを提案する。センサーは、アナリテム誘起電子移動を測定可能な電流変化に変換することで、リアルタイムでグルコースを検出でき、良好に分散されたCNTネットワークと機能化されたCNTを介する効率的な電子移動のおかげで、0.01 mMグルコースの検出が可能になった。

ABSTRACT

In this paper, we present a simple yet sensitive method for glucose sensing using carbon nanotube field-effect transistor (CNTFET) based biosensor. The CNTs were well-dispersed to form CNT networks and maintain functional connectivity among CNTs, which increases the electron transfer through the network and thus, the electronic readout. Moreover, glucose oxidase (GOx) molecules are immobilized by CNT functionalization to form effective and sensitive CNT networks as FET channel. The CNTs are functionalized with linkers (1-pyrenebutanoic acid succinimidyl ester) to immobilize GOx on CNTs, where GOx serves as a mediator between CNTs and glucose for electron transfer. The liquid analyte glucose is adsorbed on CNTs via GOx and linkers by releasing additional electrons in the CNTFET channel and thus, increasing the CNTFET readout current. The binding of the target glucose molecules and GOx emulates the gate potential of FET channel and the electronic response of the sensor is recorded in real-time. Moreover, the variations in electronic readout of CNTFET biosensor are observed and is stipulated due to variation in CNT dispersion on each device. Overall, this work presents a simple, fast, sensitive, low-cost, and low concentration (0.01 mM) detection of glucose using CNTFET sensors.

研究の動機と目的

• 臨床的およびポイント・オブ・ケア用途を想定した、簡易的で高速かつ低コストのグルコースバイオセンサーの開発。
• 良好に分散された、機能的に接続された単層カーボンナノチューブ（SWCNT）ネットワークを形成することで、電子移動とセンサー感度を向上。
• 特定の化学的リンクヤーを用いてグルコースオキシダーゼ（GOx）をSWCNTに固定化し、効果的なバイオエレクトロケミカル変換を実現。
• アノリット結合に応じたCNTFET電流の変化をモニタリングすることで、グルコースのリアルタイムでラベルフリーの検出を可能に。
• フィールド効果トランジスタ構造を用いて、超低濃度グルコース（0.01 mM）の検出を達成。

提案手法

• 高電気的接続性を持つパーコレーティングネットワークを形成するために、界面活性剤を用いて溶液中で単層カーボンナノチューブ（SWCNT）を分散。
• 1-ピリジルブタン酸スルフィニルエステル（PBASE）でSWCNTを機能化し、グルコースオキシダーゼ（GOx）の共有結合固定化を可能に。
• GOxが機能化されたCNTに共有結合で付着され、グルコース酸化によって電子が生成されるバイオエレクトロケミカル界面が形成された。
• 機能化されたCNTネットワークがFETチャネルとして機能し、グルコースがGOxに結合することでゲート電圧が変化し、チャネルのコンダクタンスが変化した。
• 印加されたゲート電圧およびドレイン電圧下で、ドレイン電流（Id）の変化として電気化学的反応をリアルタイムで測定。
• センサー反応をグルコース濃度と関連付けることで、感度および検出限界を特定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 酵素機能化ナノチューブを用いたSWCNT-FETバイオセンサーは、低濃度で感受性高く選択性のあるグルコース検出を達成できるか？
• RQ2 CNTの分散状態およびネットワークの接続性は、FETセンサーの電子的応答および感度にどのように影響するか？
• RQ3 PBASEリンクヤーによるGOxの固定化は、バイオセンサーにおける電子移動効率をどの程度向上させるか？
• RQ4 グルコース結合に起因するFET応答が、ゲート電圧変調を模倣できるか、リアルタイム電子変換が可能か？
• RQ5 このCNTFETベースのバイオセンサー・プラットフォームでは、グルコースの検出限界はどの程度か？

主な発見

• センサーは0.01 mMグルコースの検出限界を達成し、超低濃度での高感度を示した。
• 良好に分散されたSWCNTネットワークは、電子移動を顕著に向上させ、センサー応答の再現性を改善した。
• PBASEリンクヤーによる機能化により、GOxがCNTに安定的かつ効率的に固定化され、バイオエレクトロケミカル活性が向上した。
• グルコース濃度の上昇に伴いCNTFETの電子的応答が増加し、アナリット誘起電子移動に起因する測定可能な電流変化が確認された。
• 電流変化のリアルタイムモニタリングにより、グルコース添加に応じた動的応答が確認され、連続的モニタリングに適したことが裏付けられた。
• デバイスごとの応答差異は、個々のデバイスにおけるCNT分散の違いに起因するとされ、製造プロセスの制御の重要性が強調された。