[論文レビュー] Electron Correlation in Oxygen Vacancy in SrTiO$_3$

Chungwei Lin, Alexander A. Demkov|arXiv (Cornell University)|Nov 20, 2013

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 5

ひとこと要約

本論文は、電子相関が酸素空孔（OV）に起因する準位の電子数を最大でも1電子に制限することを示し、その結果、光電子効果の信号とドナー行動の両方を説明できる。OVは強い局所的クーロン反発のため磁性不純物として振る舞い、Kondo効果および界面鉄磁性の記述をアンダーソン不純物模型を用いて一貫して可能にする。

ABSTRACT

Oxygen vacancies are an important type of defect in transition metal oxides. In SrTiO$_3$ they are believed to be the main donors in an otherwise intrinsic crystal. At the same time, a relatively deep gap state associated with the vacancy is widely reported. To explain this inconsistency we investigate the effect of electron correlation in an oxygen vacancy (OV) in SrTiO$_3$. When taking correlation into account, we find that the OV-induced localized level can at most trap one electron, while the second electron occupies the conduction band. Our results offer a natural explanation of how the OV in SrTiO$_3$ can produce a deep in-gap level (about 1 eV below the conduction band bottom) in photoemission, and at the same time be an electron donor. Our analysis implies an OV in SrTiO$_3$ should be fundamentally regarded as a magnetic impurity, whose deep level is always partially occupied due to the strong Coulomb repulsion. An OV-based Anderson impurity model is derived, and its implications are discussed.

研究の動機と目的

• SrTiO₃における酸素空孔（OV）がARPESで観察される深く準位状態を示す一方で電子ドナーとして機能するという矛盾を解消すること。
• ドナーとしての性質を示すにもかかわらず、OVに起因する状態が局在的で部分的に占有されている理由を説明すること。
• 単粒子DFT近似を超えて電子相関効果を考慮する多体フレームワークを構築すること。
• ドープされたSrTiO₃におけるKondo効果および界面鉄磁性を記述するための、OVに基づくアンダーソン不純物模型を提案すること。

提案手法

• OVに起因する電子的構造をモデル化するため、2つの混成されたTi 3d_{3z²−r²}軌道と、相関のないバスターバンプ軌道を含む三軌道ハミルトニアンを構築した。
• 局所的クーロン反発（U）と局所的軌道間の遷移積（t）をモデルに組み込み、U > 1 eVにより準位状態の単一占有が保証された。
• 有効な不純物準位とその相関効果を分析するために、結合および反結合分子軌道にシステムを写像した。
• OV状態と伝導帯との間の混合を介して、Kondoに類似した振る舞いを示すアンダーソン不純物模型を導出した。
• 局所的パラメータ（ε₁, t, g）の不規則性により、温度に依存しない広いARPESピーク（約1.0 eV below CBM）が説明された。
• 正確な対角化とスレーブボソン法を用いて多体効果を分析し、部分的に満たされた相関のある不純物状態を記述した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 なぜSrTiO₃における酸素空孔はARPESで深く準位状態を示す一方で、依然として電子ドナーとして機能するのか？
• RQ2 電子相関は、局在的準位状態とドナー行動の間にある見かけの矛盾をどのように解消するのか？
• RQ3 強いクーロン反発がOVに起因する状態の占有数を決定づける役割を果たすのか？
• RQ4 部分的に満たされた相関のある準位のため、OVは磁性不純物として記述できるのか？
• RQ5 OVはドープされたSrTiO₃におけるKondo効果または界面鉄磁性にどのように寄与するのか？

主な発見

• 電子相関により、OVに起因する準位状態の電子数は最大でも1電子に制限され、高温でも二重占有が防がれる。
• ARPESで観測された深く準位状態（伝導帯端より約1.0 eV下）は、局所的クーロン反発に起因する部分的に満たされた強相関状態に起因する。
• OVは1つの電子を伝導帯に移動させることでドナーとして機能するが、もう1つの電子は準位状態に局在したまま残る。
• OVは、ネットで負の電荷を有する引力的ポテンシャルを提供し、電子の局在化を助長し、界面における極性崩壊を抑制する。
• 広がりのあるガウス型ARPESピーク（1.0 eV FWHM）は、異なるOV間で変動する局所的パラメータ（ε₁, t, g）の分布に起因する。
• OVに基づくアンダーソン不純物模型は、Kondo抵抗の上昇を説明し、RKKYまたは二重交換相互作用を介して界面鉄磁性のメカニズムを示唆する。